“毅然剪断牵挂，力求重塑自我，一朝化茧成蝶，定当惊艳四座。” 中国科学家最新研究的创新理念，受到中国优秀传统文化中“化茧成蝶”概念的启发，登上了国际权威学术期刊《自然（Nature）》正刊。

解放日报·上观新闻记者了解到，相关论文以“重构共价有机框架（RC-COF）”为题，在线报道了华东理工大学领衔、基于动态化学、构筑共价有机框架材料取得突破性进展。

这一研究团队包括：华理材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、化学与分子工程学院朱为宏教授、田禾院士，以及英国利物浦大学安德鲁·库珀（Andrew Cooper）教授。化学与分子工程学院博士后张维伟为论文第一作者，这也是华理首次作为第一通讯单位，在《自然》杂志上发表学术研究论文。

朱为宏教授（中）及其团队

共价有机框架（COFs）是新兴的晶态多孔材料，由轻质的有机分子基元，通过全共价键连接，形成二维或三维的网络结构，因此具有优异的结构可裁剪性和功能可调性，以及低骨架密度、高孔隙率、孔道结构开放等优点，在气体储存、吸附分离、光电转化、多相催化等功能应用中前景广阔。

针对该领域长期以来“结晶性”和“稳定性”难以兼得的共价组装挑战，研究团队提出了基于动态化学“重构共价有机框架”的全新概念，通过可逆共价键预组装和合成后框架重构，为不可逆共价键制备了高结晶、高稳定的COF材料，获得了优于所有已知COF材料的二氧化碳吸附能力，以及可与同领域最高水平材料相媲美的光催化产氢性能。

基础研究之上，研究人员制备出一系列高结晶性的RC-COF材料，验证了这一系列策略的有效性和普适性。按照重构方法制备的RC-COF材料与传统直接聚合方法制备的常规COF材料相比，结晶性和多孔性得到了显著提升——比表面积提升最高可达4.5倍，孔容增大最多可达4倍。其中，有的数值打破了其他所有COF的纪录。他们由此实现高稳定性结晶COF在常规合成条件下的高效制备和可规模化生产，扫除了该领域走向实用化的一大障碍。

研究人员介绍，通过弱的可逆共价键预组装成晶态的亚稳定共价框架，再通过动态化学、纳米限域反应形成更稳定的全新框架，类似于蝴蝶从幼虫结茧、最后蜕变成蝴蝶的过程。“该研究提出的尿素基团作为一次性、可逆并可移除的‘共价绳索’，开辟了构筑兼具高结晶性和高稳定性COF材料的动态化学新范式。”朱为宏教授说。这一策略的巧妙之处也在于，尿素基团引入提高了原料的抗氧化性，整个合成过程不需要真空除氧操作，大大简化了工艺流程，提高了生产效率。

据悉，这项研究工作得到了田禾院士大力支持，测试表征方面工作得到上海科技大学章跃标教授和英国利物浦大学材料创新工场（Materials Innovation Factory）协助。该研究还得到了国家自然科学基金基础科学中心项目、材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、上海市科技重大专项、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心等项目资助。

本文图片来源：受访高校 题图说明：朱为宏教授团队

来源：作者：徐瑞哲 花梨