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来源：催化开天地收集编辑：慕瑾
利用较低的N=O键离解能(204 kJ mol−1)和较快的反应动力学，将活性氮氧化物转化为NH3为解决电化学氮还原反应(ENRR)低反应效率的困境提供了一条有前途的技术路线。一氧化氮(NO)是化石燃料燃烧和其他化学工业中丰富的主要氮源污染物之一，通过电催化合理利用废NO可以同时缓解环境问题和逆转全球氮循环失衡。然而，缓慢的析氧反应(OER)通常被用作阳极反应和NORR一起进行，这消耗了大部分能量。为了提高NORR系统的整体能源和经济效益，探索一种合适的低过电位阳极取代反应是必不可少的。近日，浙江大学严建华、吴浩斌和吴昂键等报道了NO的电催化歧化反应，通过阴极NORR和阳极NO电氧化耦合实现有效固氮。这种策略能够通过在一个组装的电解槽中生产双重高价值产品(NH3和硝酸盐)来最大限度地利用废NO。同时，通过理论计算和实验验证，研究人员开发了高效的NORR催化剂CoNiOx@Cu，以改善NO吸附和降低反应能垒；最优的CoNi(5:5)Ox@Cu催化剂在−0.68 VRHE下的NH3产率达到20 mg h−1cm−2，并且其能够在电流密度≈165mA cm−2下连续反应36小时而没有发生形貌和组分变化。研究人员还通过双极膜(BPM)设计，使用解耦的酸碱不对称电解质，独立优化了各半电池反应的微环境和反应动力学。依靠这个技术组合，在3.58 V的低电池电压下连续稳定运行36小时，NH3生产率达到了创纪录的26.27 mg h−1 cm−2，FE约为100%；硝酸生产率为68.41 mg h−1 cm−2，FE为50.42%。更重要的是，技术经济分析(TEA)显示，电催化NO歧化反应可显著降低NH3生产成本至544吨/美元，具有可持续发展固氮作用的经济可行性。Electrocatalytic Disproportionation of Nitric Oxide Toward Efficient Nitrogen Fixation. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.20220423【做计算 找华算】华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！