第一作者：Yuqi Sun，Lishuang Ge

通讯作者：Neil C. Greenham，崔林松

通讯单位：英国剑桥大学，中国科学技术大学

钙钛矿发光二极管（LEDs）因其快速上升的外部量子效率（EQEs）而备受关注，然而，大多数钙钛矿LEDs的高EQEs都是在低电流密度（<1 mA cm^-2）和低亮度下产生的。在高亮度下效率的降低和快速降解抑制了其实际应用。

在此，英国剑桥大学卡文迪许实验室Neil C. Greenham教授和中国科学技术大学崔林松特任研究员等通过引入一种多功能分子，同时去除钙钛矿膜中的非辐射区域，并抑制钙钛矿在电荷转移界面上的发光猝灭，最终实现了钙钛矿LEDs在高亮度下优异的性能。结果表明，该LEDs在800 nm发射近红外光下，在33 mA cm^-2时显示的峰值EQE为23.8%，且在高达1000 mA cm^-2的高电流密度下也能保持超过10%的EQEs。同时，在脉冲循环中，即使在4000 mA cm^-2的超高电流密度下，也保持了16%的EQE，以及超过3200 W s^-1 m^-2的高发光。在初始亮度为107 W s^-1 m^-2的情况下，实现了32小时的运行半衰期，这代表了在高亮度下EQEs超过20%的钙钛矿LEDs的最佳稳定性。在高亮度下展示高效稳定的钙钛矿LEDs是迈向商业化的重要一步，并为传统LEDs技术开辟了新的机会。

相关文章以“Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range”为题发表在Nature上。

【研究背景】

溶液可加工的金属卤化物钙钛矿具有高颜色纯度、可调发射波长和出色的电荷传输性能，被认为是高性能发光二极管（LEDs）的潜在候选者。在过去的十年中，钙钛矿LEDs得到了广泛的研究，通常是通过加入分子添加剂来实现的，并且实现了超过20%的EQEs。然而，高EQEs和提升的稳定性大多是在低电流密度和亮度下报道的。在高亮度下保持EQEs和稳定性已经是钙钛矿LEDs商业化的关键挑战。

【核心内容】

本文设计了一种多功能分子2-(4-甲砜基苯基)乙胺（MSPE），对三维立方相（α相）甲酰胺三碘化铅（钙钛矿）钙钛矿的光电、晶体和形貌特性进行控制，并证明其有效性和循环性。结果表明，MSPE提高了钙钛矿薄膜中的光致发光暗区，提高了结晶度和光致发光（PL）效率，从而诱导均匀发射。此外，MSPE器件显示出减少的焦耳加热，这使得高EQE可以保持在超高电流密度，并减少热降解。

图1：钙钛矿LEDs结构及性能。

图2：钙钛矿薄膜的特征和分子相互作用。

图3：钙钛矿薄膜的载流子动力学。

图4：具有电荷传输层的钙钛矿时间分辨PL衰减动力学。

【结论展望】

综上所述，本工作设计了一种多功能分子MSPE来控制钙钛矿薄膜的光电、晶体和形貌特性。MSPE提高了结晶度并去除了钙钛矿薄膜中的非辐射暗区。同时，不连续钙钛矿晶粒之间MSPE的自组装消除了器件中的界面淬灭途径。全面抑制薄膜和器件中的非辐射路径能够实现高效明亮的钙钛矿LED，在高亮度下EQE超过20%的钙钛矿LEDs中具有最佳的循环稳定性。研究结果表明，低温溶液可处理的钙钛矿LEDs具有在高亮度下实现高效率和超越传统LEDs技术的潜力。

【文献信息】

Yuqi Sun, Lishuang Ge, Linjie Dai, Changsoon Cho, Jordi Ferrer Orri, Kangyu Ji, Szymon J. Zelewski, Yun Liu, Alessandro J. Mirabelli, Youcheng Zhang, Jun-Yu Huang, Yusong Wang, Ke Gong, May Ching Lai, Lu Zhang, Dan Yang, Jiudong Lin, Elizabeth M. Tennyson1, Caterina Ducati, Samuel D. Stranks, Lin-Song Cui✉& Neil C. Greenham✉, Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range, Nature, 2023.

https://doi.org/10.1038/s41586-023-05792-4