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Sn基材料已被证明是选择性电化学CO₂还原反应(CO₂RR)的有前途的催化剂。然而，催化中间体的详细结构和关键的表面物质仍有待确定。

近日，中科院大连化物所Xuning Li，黄延强研究员，南洋理工大学刘斌教授开发了一系列具有明确结构的单锡原子催化剂作为模型系统，以探索它们对CO₂RR的电化学反应性。

要点2. 研究人员采用原位 X 射线吸收光谱、衰减全反射表面增强红外吸收光谱、拉曼光谱和¹¹⁹Sn Mössbauer 光谱的组合，在 CO₂RR 期间捕获表面结合的双齿碳酸锡物种。此外，确定了反应条件下单锡原子物种的电子和配位结构。

要点3. 密度泛函理论 (DFT) 计算进一步发现，O-Sn-N₄位点上优先形成 Sn-O-CO₂物种，与在 Sn-N₄位点上优先形成*COOH 物种相比，这有效地调节了反应中间体的吸附构型并降低了*OCHO 物种加氢的能垒，从而极大地促进了CO₂到HCOOH的转化。

Yachen Deng, et al, Operando Spectroscopic Analysis of Axial Oxygen-Coordinated Single-Sn-Atom Sites for Electrochemical CO₂ Reduction, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c12952

https://doi.org/10.1021/jacs.2c12952

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