第一作者：Sang Eon Jun

通讯作者：Jooho Moon, Soo-Hyun Kim, Ho Won Jang

作者单位：首尔国立大学

光电电化学（PEC）串联装置是将太阳能转化为氢能的理想装置。目前，硅光电极是研究最广泛的光电极，但由于硅催化活性差，需要具有大量活性位点、全覆盖的光电化学催化剂，导致其应用受限。近年来，虽然单原子SACs具有独特的性质和加速催化活性的能力，但由于缺乏锚定点，稳定分散的单原子在硅光电阳极上进行光电析氧反应仍然具有挑战性。

同时，在PEC应用中基于光电极建立锚点和分析单原子配位环境的研究缺乏，作者利用活性和稳定性都较高的催化剂NiO/Ni薄膜，通过局部修饰电子结构将Ir单原子嵌入其晶格中，可得到一种原子尺度结构的Ir SAs/NiO/Ni/ ZrO2/n-Si光阳极器件。研究展示了Ir 单原子锚定在硅光阳极上，并评估了单原子对光生电子的分离和转移作用。这项研究拓宽了对单原子在PEC应用中的作用的基本理解，并提出了一种新颖有效的在硅光电极上构建原子级结构的策略。

一、 这项研究提出了硅光电极上SA的合理设计，并揭示了Ir SA促进光生电子动力学的潜力。

二、 DFT计算表明，孤立的Ir原子降低了从O*到OOH*转换的热力学能垒，并使光诱导空穴容易转移到吸附物。

 图1：Ir-SA/NiO/Ni/ZrO₂/n-Si的透射电镜分析

 图2：X射线光电子能谱和X射线吸收分析原子结构表征

 图3：Ir-SA/NiO/Ni/ZrO₂/n-Si的光电化学性能

 图4：光生电子动力学的频域分析

 图5：DFT计算