日期：
2023-03-03 14:43:35
来源：研之成理收集 编辑：戴维林课题组
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122537 近日，复旦大学戴维林课题组在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental上发表题为“Robust construction of CdSe nanorods@Ti3 C2 MXene nanosheet for superior photocatalytic H2 evolution”的研究论文（DOI：10.1016/j.apcatb.2023.122537）。探究了CdSe-MXene光催化复合材料在可见光下的光催化产氢性能，基于XPS、UPS、原位XPS、KPFM、DFT理论计算等表征，提出了CdSe-MXene复合材料中电荷转移和光催化产氢的机制。这项工作不仅展示了丰富的MXene材料在构建高效、低成本的光催化剂方面的潜力，而且为构筑更多的MXene基复合材料用于太阳能转化开辟了新途径。 在资源短缺和环境污染日益严峻的形势下，太阳能因其取之不尽、用之不竭和可再生的特点，被认为是一种有前途的化石燃料替代品。光催化制氢是将太阳能转化为化学能的重要途径之一，其关键技术在于开发高效率、高稳定性、低成本的光催化剂。基于此，本研究工作设计了一种CdSe纳米棒@Ti3 C2 MXene纳米片复合光催化剂，为进一步开发高效稳定的光催化体系提供了研究思路。 要点一： CdSe-MXene复合光催化剂的合成及形貌、结构表征 本工作通过原位水热法，构建了由CdSe纳米棒和Ti3 C2 MXene纳米片组成的二元异质结光催化剂。利用TEM，XRD，SEM，XPS，FTIR等表征证实了复合光催化剂的成功制备。 ▲图2. (a) CdSe, (b) MXene, (c-e) CdSe-MXene的TEM和HRTEM图像，(f) SAED图像，(g-m) HAADF-STEM图像以及相应的元素分布。 要点二 ：CdSe-MXene复合光催化剂中电荷转移路径 通过XPS，UPS，KPFM，原位XPS，Au沉积验证等实验以及DFT理论计算证明了CdSe和MXene之间的表面电荷转移过程，确定电子转移的方向是从CdSe到MXene。 ▲图3. Cd-MXene的Cd 3d（a）、Se 3d（b）和Ti 2p（c）的原位XPS图。 结合理论计算分析，在光照时，电子从CdSe的VB被激发到CB，而光生电子自发地迁移到Ti3 C2 纳米片上并将吸附的H+ 还原成H2 。同时，CdSe的VB上的光生空穴被牺牲剂所清除。引入的MXene为电荷的转移提供了一条宽而短的路径，由于费米能级的趋平，CdSe的能带向上弯曲，有效地抑制了电子回流，从而抑制了光生电子和空穴的复合，促进了光催化产氢反应的效率。 ▲图4. DFT计算CdSe-MXene的结构模型（a），电荷密度差（b）和沿Z方向的平面平均电子密度差（c）, CdSe (d)和CdSe-MX (e)吸附H的示意性结构模型, CdSe和CdSe-MX反应的自由能图(f)。 ▲图5. CdSe-MXene的光催化产氢机制示意图。 本研究探究了CdSe-MXene光催化复合材料在可见光下的光催化产氢性能，基于XPS、UPS、原位XPS、KPFM、DFT理论计算等实验，提出了CdSe-MXene复合材料中电荷转移和光催化产氢的机制。 Robust construction of CdSe nanorods@Ti 3 C 2 MXene nanosheet for superior photocatalytic H 2 evolution https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122537 戴维林： 复旦大学化学系教授，博士生导师。主要研究领域为新型催化材料的构筑及其在能源、环境、精细化学品合成及太阳能光催化等领域的应用。曾获上海市曙光学者称号。以第一或通讯作者在化学及材料领域著名期刊ACS Catal., Chem. Eng. J., J. Mater. Chem. A., Appl. Catal. B: Environ., Green. Chem., J. Catal., ACS Sustain. Chem. Eng., J. Colloid Interface Sci., Chem. Commun., J. Hazard. Mater.等发表SCI论文260余篇，多篇论文入选全球1% ESI 高被引用论文，总引用次数8800余次，H-index 56，获中国发明专利28项。2014-2022连续入选Elsevier公布的化学领域中国大陆高被引学者榜单。目前担任多个学术刊物的编委。https://Daigroup.fudan.edu.cn 更多科研作图、软件使用、表征分析、SCI 写作、名师介绍等干货知识请进入后台自主查询。