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南科大孙小卫教授团队《ACS AMI》:InP量子点界面氧化缺陷影响研究

日期: 来源:化学与材料科学收集编辑:化学与材料科学

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InP量子点是一种新型无镉无铅量子点,以其环保特性和优异的发光性能而受到广泛的关注,在显示领域具有良好的应用前景。然而单独的InP量子点核心在制备过程中容易氧化,造成量子点性能严重下降。

近日,南方科技大学孙小卫教授团队在ACS Applied Materials & Interfaces上发表了题为“Study of the Interfacial Oxidation of InP Quantum Dots Synthesized from Tris(dimethylamino)phosphine”的论文。本论文采用稳定、低毒且价格较低的三(二甲胺基)膦为磷源,引入HF酸原位刻蚀去除氧化缺陷的方式制备出最高量子产率97.7%的红光InP/ZnSe/ZnSeS/ZnS量子点。研究了InP核心氧化缺陷对壳层包覆、量子点发光性能、稳定性的影响。

本文要点:

1. 在严格控制InP核心制备条件且未添加氧化剂时,制备的InP核心表面仍存在明显的氧化态信号峰。说明极微量的水、氧仍会引起氧化缺陷的产生,这使得InP核心表面氧化问题难以回避。使用HF刻蚀,可完全去除InP表面氧化态缺陷。

图1 (a)InP核心示意图;(b-d)HF刻蚀前后,P 2p和O 1s精细XPS谱图。

  1. 2.       InP表面的各种氧化态与壳层材料之间存在较大的晶格失配,会大幅提高壳层材料外延生长难度,增加核心表面缺陷态钝化难度;同时氧化态缺陷引入深能级缺陷,产生大量非辐射复合中心,降低发光效率。HF刻蚀去除表面氧化缺陷后,量子点粒径由6.5 nm增加到8.2 nm,核心表面缺陷被更好钝化,量子限域效应显著增强,半峰宽降低3-4 nm,缺陷相关的发光峰长波拖尾现象被显著抑制,PLQY由59%提高至92%以上,最大值97.7%,这是氨基膦体系红光InP量子点最高报道值。在QLED器件中,外量子效率EQE也由0.6%提高至3.5%。
图2 (a)InP QDs粒径分布;(b)HF-treated InP QDs粒径分布;(c-d)不同HF添加量时稳态发射光谱、PLQY和FWHM变化;(e)InP/ZnSe/ZnSeS/ZnS量子点刻蚀前后吸收和发射光谱对比;(f)刻蚀前后亮度对比
图3 QLED器件结构及氧化缺陷去除前后电致发光性能对比
  1. 3.       量子点核心表面存在悬空键、氧化态等缺陷态。包覆壳层材料后,大部分悬空键缺陷会被有效抑制。氧化态缺陷与壳层材料晶格失配严重,造成晶格无序,并且会伴随壳层生长外延,最终降低壳层包覆质量。因此去除氧化态缺陷可有效提高InP量子点壳层质量,减少非辐射复合中心,提高量子点光学性质。
图4 各缺陷在量子点合成过程中的变化及影响示意图
本工作受到“十四五”国家重点研发计划-柔性显示用无镉无铅量子点发光显示关键材料及器件研究(2022YFB3602900)项目的支持。

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c20138


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