日期:
来源:材料学网收集编辑:
导读:2023年3月1日,北京大学刘磊、陈基及中国科学院大学周武共同通讯在Nature 在线发表题为“Disorder-tuned conductivity in amorphous monolayer carbon”的研究论文,该研究报告了通过不同的生长温度来调节AMC薄膜的DOD和电导率。报道通过改变生长温度,可以容易地调节单层无定形碳AMC薄膜中的无序度DOD和电导率。“微观结构决定性能”模型在解释和预测晶体材料的行为和有目的地操纵材料的性能方面非常成功。然而,除了确定精确原子位置的挑战之外,3D玻璃材料在中短程排序中表现出相当不同的结构特征。此外,无序类型和DOD在温度、成分甚至加工历史方面表现出众所周知的复杂行为,严重阻碍了关键结构特征和宏观性能之间的因果联系。因为缺乏对真实非晶结构的理解,半个世纪前Philip W. Anderson把无序度高度凝练成一个物理变量做简单处理。直到现在来看,探索和表征非晶结构中的无序度依然是材料科学和凝聚态非晶物理最具挑战性的科学问题之一。具体而言,热解阈值温度是生成具有中程阶数(MRO)的变距跳导电AMC的关键,而温度升高25℃会导致AMC失去MRO而变为电绝缘,片状电阻增加109倍。除了可以看到嵌入在连续随机网络中的高度扭曲的纳米晶体外,原子分辨率电子显微镜还显示了MRO的缺失/存在以及纳米晶体的温度依赖性密度,这两个顺序参数被提出来完全描述DOD。数值计算建立了电导率图作为这两个参数的函数,直接将微结构与电学性质联系起来。总之,该研究代表了在基本层面上理解非晶材料的结构-性能关系的重要一步,并为使用二维非晶材料的电子器件铺平了道路。针对这一关键问题,研究人员利用一种环状芳香分子(1,8二溴代B、N杂萘)作为前驱体,选用化学气相沉积方法,将金属衬底的温度作为主要调控参数,精确调控分子源热裂解程度及样品的成核生长,得到了不同结构无序度的二维非晶碳(AMC)样品。进一步,利用电子衍射和扫描透射电子显微技术揭示了AMC的原子结构,系统分析了AMC中程序差异和原子结构的温度依赖特性。图1.a: AMC生长机理示意图;b-h: 原子结构表征在二维系统中,由于z方向上结构复杂性的降低,无形性的结构难题可以通过对所有原子的直接成像来潜在地解决。在二维空间中成功地逐个原子解析了玻璃单层二氧化硅和碳的结构。然而,要破译微观无序如何影响二维非晶材料的宏观性质,原子排列和性质的实际调整是先决条件,但仍然难以捉摸。该研究报道了通过简单地改变生长温度,化学气相沉积(CVD)合成具有不同DOD的AMC,使原子排列与电学性质的定量关联成为可能。具体而言,热解阈值温度是生成具有中程阶数(MRO)的变距跳导电AMC的关键,而温度升高25℃会导致AMC失去MRO而变为电绝缘,片状电阻增加109倍。除了可以看到嵌入在连续随机网络中的高度扭曲的纳米晶体外,原子分辨率电子显微镜还显示了MRO的缺失/存在以及纳米晶体的温度依赖性密度,这两个顺序参数被提出来完全描述DOD。数值计算建立了电导率图作为这两个参数的函数,直接将微结构与电学性质联系起来。总之,该研究代表了在基本层面上理解非晶材料的结构-性能关系的重要一步,并为使用二维非晶材料的电子器件铺平了道路。北京大学材料学院2018级博士生田慧丰、中国科学院大学2018级博士生马银行、北京大学材料学院2020级博士生李镇江、物理学院2020级本科生程谋阳和新加坡国立大学宁守琮博士为论文共同第一作者;北京大学材料学院刘磊研究员、中国科学院大学周武教授和北京大学物理学院陈基研究员为论文的通讯作者。主要的合作者包括北京大学王恩哥教授、裴坚教授、雷霆研究员,新加坡国立大学Stephen J. Pennycook教授,中国人民大学李茂枝教授,中国科学院物理研究所程智刚研究员,北京理工大学黄元教授,中国科学院合肥物质科学研究院强磁场中心王钊胜研究员等。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项等基金的支持。https://www.nature.com/articles/s41586-022-05617-w