【做计算 找华算】理论计算助攻顶刊，10000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！经费预存选华算，高至15%预存增值！废旧锂离子电池的回收利用已成为解决资源短缺和潜在环境污染问题的当务之急。然而，直接回收废弃的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(NCM523)正极具有挑战性，因为循环正极表面形成的岩盐/尖晶石相提供的锂层中过渡金属八面体的强烈静电斥力严重干扰了Li+的传输，从而抑制了再生过程中锂的补充，导致再生正极容量和循环性能较差。在此，中科院深圳先进研究院成会明院士&清华大学深圳国际研究生院周光敏教授&上海交通大学梁正教授等人提出了一种采用氢氧化铵预处理SNCM523的拓扑相变策略，在SNCM523表面实现岩盐/尖晶石相向Ni0.5Co0.2Mn0.3(OH)2层状氢氧化物的相变，进而获得再生的NCM523正极材料。与非拓扑取向转化(宿主物质随着Li含量的变化而变化)相比，拓扑取向转化有助于形成更好的Li+转运通道，最小化动力学复杂性，提高了Li+在SNCM523再生中的转运效率。再生正极表面没有未转化的岩盐/尖晶石相，提高了循环性能。更重要的是，通过拓扑取向转化实现了工业生产的废NCM523黑体(SNCM523-BM)、废LiCoO2(SLCO)、废LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 (SNCM622)材料的再生。图1. 再生SNCM523的拓扑变换方法示意图及其结构表征总之，该工作提出了稳定的岩盐/尖晶石相的拓扑结构转变为Ni0.5Co0.2Mn0.3(OH)2，然后返回NCM523正极。结果是在通道中（从一个八面体位置到另一个八面的体位置，通过一个四面体中间物）Li+更容易传输，静电排斥减弱，从而发生具有低迁移势垒的拓扑再硫化反应，这大大改善了再生过程中的锂补充。此外，所提出的方法可以扩展到修复废NCM523黑色物质、废LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2和废LiCoO2正极，其再生后的电化学性能与商业原始正极相当。这项工作通过修改Li+传输通道，证明了再生过程中的快速拓扑再硫化过程，为废旧LIB正极的再生提供了独特的视角。图2. SNCM523、RSNCM523和RHSNCM523电化学性能Topotactic Transformation of Surface Structure Enabling Direct Regeneration of Spent Lithium-Ion Battery Cathodes, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c13151【做计算 找华算】华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！计算内容涉及材料结构、掺杂、缺陷、表面能、吸附能、能带、PDOS、反应路径、OER、HER、ORR、CO2RR、NRR、自由能台阶图、火山理论、d带中心、电位、容量、电导率、离子扩散、过渡态+AIMD、HOMO/LUMO、电池材料、电解液、异质结、半导体等。用户研究成果已发表在Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM、EES等国际顶级期刊。添加下方微信好友，立即咨询（电话/微信：13129551561）：