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王双印等AM:Si基电极光电催化NRR

日期: 来源:催化计收集编辑:学研汇



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氨是最常用的市售化学品,是制备含氮的肥料,而且有希望作为零碳排放能源的载体。光电化学氮还原反应NRR是一种使用太阳能进行符合绿色和可持续发展要求的合成氨技术。

有鉴于此,科廷大学蒋三平(San Ping Jiang)、新南威尔士大学戴黎明(Liming Dai)、湖南大学王双印、郑建云等报道Si基多级结构光电极结构优化,制备多级结构PdCu/TiO2/Si光电极,将三氟乙醇为Li介导NRR反应提供质子,在0.12 MPa O2和3.88 MPa N2作为反应气,在0.07 V vs Li(0/+)氧化还原对的过电势实现了创造纪录的产NH3产率(43.09 μg cm-2 h-1),法拉第效率达到46.15 %


本文要点
要点1. 通过光电表征测试和operando表征,说明PdCu/TiO2/Si光电极能够改善N2气氛的N2还原生成Li3N,并且与质子供体生成NH3,同时释放Li+,实现光电化学NRR的循环。

要点2. 当引入少量O2或者CO2,能够促进Li3N的分解,从而改善Li介导光电化学NRR反应的性能,这项工作首次为理解Li介导的光电化学NRR过程提供机理上的理解,而且有助于发展太阳能驱动的绿色NRR反应体系。

Xiaoran Zhang, Yanhong Lyu, Huaijuan Zhou, Jianyun Zheng, Aibin Huang, Jingjing Ding, Chao Xie, Roland De Marco, Nataliya Tsud, Viacheslav Kalinovych, San Ping Jiang, Liming Dai, Shuangyin Wang, Photoelectrochemical N2-to-NH3 Fixation with High Efficiency and Rates via Optimized Si-Based System at Positive Potential versus Li0/+, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202211894

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202211894


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