日期：
来源：计算材料学收集编辑：Rose
经费预存选华算，高至15%预存增值！
降低贵金属铂（Pt）的使用量，同时提高Pt基电催化剂的活性和稳定性是实现燃料电池大规模应用的关键。基于此，中山大学王毅教授，宋树芹教授（共同通讯作者）等人开发了一种有效的策略，通过在有序介孔碳表面修饰均匀的铂纳米颗粒（≈ 4.0 nm）和丰富的原子分散的Fe-N4位点之间的强烈电子相互作用来减少Pt的使用量，从而有效地提高氧还原（ORR）性能。为了研究Fe-N4活性位点如何提高Pt位点的本征ORR性能，用密度泛函理论（DFT）计算揭示了协同增强的电催化机理。结合能计算表明Pt原子倾向于锚定在Fe-N4的N位点的顶部，电荷密度图表明Fe-N4与Pt之间存在较强的电子相互作用，抑制了Pt纳米颗粒的迁移。此外，Pt和Fe-N4位点之间的强电子相互作用使Pt@Fe-N-OMC-2中Pt的d带中心比Pt@OMC低0.21 eV，这表明氧的吸附减弱，含氧物种在Pt位点上的脱附加速。本文采用有限元模拟研究了Pt@OMC和Pt@Fe-N-OMC-2上的电场和热场分布。在0.9 V的给定电位下，Pt@Fe-N-OMC-2上Pt纳米颗粒表面的电场明显大于Pt@OMC的电场。增强电场可以加速ORR相关物种（O2、H+和H2O）的积累，有利于ORR的电催化。过多的电子积累会自发地增加电子碰撞，导致局部热场增强。随着Fe-N4位点的引入，热场显示出急剧的增强，从而导致更快的ORR动力学。Electronic Enhancement Engineering by Atomic Fe-N4 Sites for Highly-Efficient PEMFCs: Tailored Electric-Thermal Field on Pt Surface. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202204371.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202204371.