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河南理工大学化学化工学院Linyan Bian和Baozhong Liu-- Ru和氮掺杂的Ti3C2−xNx载体促进氨硼烷制氢

日期: 来源:石墨烯研究收集编辑:石墨烯研究翻译

高效催化剂的研发对于氢能的可持续利用至关重要。在本文中,我们使用N掺杂的二维材料MXene (Ti3C2-xNx)作为支持氨硼烷(AB)水解产氢的Ru/Ti3C2-xNx催化剂。由于Ti3C2−xNx的约束和锚定作用,制备的Ru/Ti3C2−xNx催化剂粒径为1.55 nm,在298 K⋅时,AB水解活性为297 × 103 mL⋅min−1gRu− 1,周转频率(TOF)为1334 min−1,。XPS结果表明,Ti3C2−xNx载体中掺杂的N原子在反应中为Ru提供电子供给效应,形成富电子Ru。同位素实验证实了Ru/Ti3C2-xNx催化的AB水解反应中,水的解离是速率决定步骤(RDS)。根据密度泛函理论(DFT)计算,Ti3C2−xNx中引入的N原子降低了H2O分子中O-H键的解离能,加速了H*在Ti3C2−xNx表面的解吸。本研究提供了一种通过N掺杂增强载体与金属之间协同作用的策略,从而有效提高多相催化剂的催化性能。

         

         

          图1. Ru/Ti3C2−xNx催化剂的形貌表征。


          图2 Ru/Ti3C2−xNx催化剂的XPS分析。

         

          图3. Ru/Ti3C2−xNx催化剂的产氢性能分析。

          图4 Ru/Ti3C2−xNx催化剂的产氢机制分析。

         

相关科研成果由河南理工大学化学化工学院Linyan Bian和Baozhong Liu等于2023年发表在Fuel (https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.127445)上。原文:Nitrogen doping excited Ru and Ti3C2−xNx support for hydrogen generation from ammonia borane。

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