Li-S化学在热力学上有望实现高密度的能量存储，但在动力学上具有挑战性。在过去的几年里，人们开发了许多催化剂材料来提高锂-硫电池的性能，它们的催化作用越来越被人们接受。然而，经典的催化行为，即降低反应势垒，还没有被清楚地观察到。关键的机理问题，包括限制反应速度的具体步骤，是否/如何催化，以及催化剂表面被固体产物覆盖后如何保持催化，仍然没有答案。

近日，耶鲁大学王海梁教授首次报道了贫电解液条件下锂-硫电池反应的电位限制步骤，即决定电化学反应过电位的步骤及其催化作用。

文章要点

1）研究发现，溶解的Li₂S₄的还原是整个电池反应的电位限制步骤，形成Li₅S₃固体产物(Li₂S₂和Li₂S固体的1：4混合物)。以前认为的Li₂S₂到Li₂S固体−的固体转化在通常使用的电压范围内不发生。

2）研究人员进一步证明了多相钴(CoPc)分子可以有效地催化这一步骤。与石墨碳表面相比，钴中心与脂多糖中硫的强相互作用可以有效地降低Li₂S₄还原成固体Li₅S₃的势垒。在初始沉积后，CoPc的活性中心被硫化物固体覆盖，硫化物固体可以自催化还原Li₂S₄，继续推动放电反应。

参考文献：

Yiren Zhong, et al, Identification and Catalysis of the Potential-Limiting Step in Lithium-Sulfur Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c13776

https://doi.org/10.1021/jacs.2c13776

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