析氧反应(OER)是许多储能和转换系统中必不可少的半反应，包括可充电金属-空气电池和电化学水分解反应。然而，四电子转移过程引起的OER动力学缓慢，阻碍了这些电化学器件的发展。Ir/Ru基氧化物具有良好的催化性能而被作为基准OER电催化剂，但其价格昂贵和稀缺性差，这限制了其广泛应用。在过去十年中，钴基氧化物已被广泛认为是贵金属基催化剂的可能替代品，因为它们的低成本和高效能。然而，这些氧化物的导电性差，会在催化剂-电极界面形成肖特基势垒，限制了它们的工业应用。因此，开发具有导电性的钴基替代电催化剂具有重要意义。基于此，华南理工大学崔志明课题组制备了一种高效率和耐用的具有η型碳化物结构(A3B3N)的Co3-xFexMo3N(0≤x≤3)催化剂。该催化剂具有许多优点，可以解决成本、电子导电性和催化性能的问题：首先，Co和Fe都可以形成稳定的A3B3N氮化物，如Co3Mo3N和Fe3Mo3N，并且这种氮化物具有理想的组成灵活性，从而能够通过精确的组分取代A位或B位金属来合理调节电子状态和催化活性；其次，所合成的Co3-xFexMo3N不仅具有成本效益和高导电性，而且由于其原子序排列，还提供了对结构、几何和电子效应的可预测控制。因此，在1 M KOH溶液中，优化后的Co2.5Fe0.5Mo3N在10 mA cmgeo−2电流密度下的OER过电位低至218 mV，Tafel斜率为41 mV dec−1。更重要的是，Co2.5Fe0.5Mo3N催化剂的优异性能在水电解槽中也得到了验证，该电解槽只需要1.52 V的电池电压就能提供10 mA cmgeo−2的电流密度。密度泛函理论(DFT)的计算表明，Fe部分取代Co不仅增加了Co2.5Fe0.5Mo3N中活性Co3+的含量，还导致Co位点的d带中心向上移，导致氧中间体的结合强度增强，从而降低了速率控制步骤的能垒，进一步促进了OER动力学。简而言之，该项工作为设计具有组成灵活性的高效OER电催化剂提供了一个有效的策略。Composition-Tunable Co3–xFexMo3N Electrocatalysts for the Oxygen Evolution Reaction. ACS Energy Letters, 2023.DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00048【做计算 找华算】华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！ 用户研究成果已发表在Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM、EES等国际顶级期刊。添加下方微信好友，立即咨询：电话/微信：13129551561（华算科技-小川）