近年来锂离子电池在便携式电子产品、电动汽车和大规模储能领域的需求激增。然而以过渡金属氧化物 (LiCoO₂, LiMn₂O₄, LiFePO₄等)为正极、石墨为负极的锂离子电池，逐渐接近其能量密度上限 (300Wh kg^-1)，很难满足不断增长的需求。为追求400Wh kg^-1的目标，一种可行的替代方案是将锂金属负极与高电压、高容量的富镍层状氧化物正极NCM (LiNi_xM_1-xO₂, M=Mn, Co, x>0.6)结合起来。然而锂金属的应用受到循环稳定性差和安全问题的制约，锂金属与电解质之间不可控的副反应会形成化学不稳定和机械脆弱的固体电解质界面膜 (SEI)。SEI在锂沉积溶解过程中开裂，从而导致枝晶生长、死锂、以及锂源的持续消耗，造成循环稳定性差，带来严重的安全问题。而高镍NCM正极，在循环过程中往往会因为不可逆相变、过渡金属溶解、二次颗粒应力腐蚀开裂、正极电解质界面膜 (CEI) 持续生长等原因失效，这些失效机制通常从界面开始引发。因此，通过开发新型电解液体系对锂金属负极和NCM811正极进行界面改性是实现高压锂金属电池 (LMBs) 的关键。

传统电极-电解质界面相 (EEIs)，包括SEI和CEI，主要是由溶剂的氧化还原产生。该松散、脆弱的马赛克型EEIs包含有机化合物和一些无机化合物，很难支撑锂金属负极和高压NCM811正极的长循环性能。而阴离子衍生的EEIs主要由无机化合物组成 (如LiF、Li₂O等)，即无机成分丰富的EEIs。对于锂金属而言，富含无机成分且杨氏模量高的SEIs具有较高的力学强度，能够抑制锂枝晶的生长和对界面的穿透。在NCM811正极中，致密均匀、富含无机成分的CEIs不仅有利于锂离子的迁移，而且可以防止电解液沿富镍正极的晶界进行渗透，显著降低正极和电解液的副反应。

界面化学是由电解液的溶剂化结构决定的。而溶剂化结构取决于溶剂和阴离子配体与Li⁺之间通过离子-偶极子或离子-离子相互作用的竞争配位。在传统电解液中 (~1.0M)，Li⁺的溶剂化壳层主要为强溶剂化极性溶剂，大多数阴离子被排除在溶剂化壳层之外。为获得阴离子衍生的界面膜，常规的做法是直接增加阴离子与溶剂的比例，如高浓盐电解液。然而，高浓盐电解液存在粘度高、对隔膜和电极的润湿性差、以及成本高等问题。除了直接增加电解液中的盐浓度，同时调整溶剂的溶剂化能力和锂盐的解离常数是实现稀浓度电解液 (<2.0 M) 中阴离子富集的溶剂化结构和阴离子衍生界面化学的更有效途径。如前文所述，溶剂和阴离子相互竞争进入Li⁺的溶剂化壳层。溶剂化能力弱的溶剂将被弱解离锂盐的阴离子排除到壳层外，导致阴离子与Li⁺的结合。弱溶剂化和弱解离电解液(WSDE)将在低盐浓度下产生丰富的紧密离子对和聚集体，产生阴离子衍生的界面膜。