基于聚合物混合物的固态聚合物电解质（SPEs），结合了多种聚合物的优点，对于利用5V级正极（如LiCoMnO₄（LCMO））和提高安全性是有希望的。然而，聚合物混合物中的缺陷和空隙造成的严重宏观相分离限制了SPE的电化学稳定性和离子迁移。

近日，香港城市大学支春义教授、范俊副教授开发了无机增容剂聚丙烯腈接枝的MXene（MXene-g-PAN），以改善聚偏氟乙烯-共六氟丙烯（PVHF）/PAN共混物的相容性，并抑制相颗粒的固结。所得的SPE表现出较高的阳极稳定性，离子电导率为2.17×10^-4S cm^-1，能够实现稳定、可逆的Li沉积/剥离（超过2500小时）。所制备的固态Li‖LCMO电池可提供5.1V的放电电压，并具有良好的容量（131 mAh g^-1）和循环性能。此外，作者还构建了固态一体式石墨‖LCMO电池，以扩大基于MXene的SPE在柔性电池中的应用。受益于无界面设计，该电池实现了出色的机械柔性和稳定性，可以承受各种变形，并具有较低的容量损失（<≈10%）。这项研究标志着固态柔性锂离子电池的重大发展，通过研究聚合物混合物的可混性，可提高其性能、稳定性和可靠性，这有利于高性能SPE的设计。

文章要点：

1. 这项工作以聚偏氟乙烯-六氟丙烯(PVHF)和聚丙烯腈(PAN)混合物为基础，以PAN接枝MXene(MXene-g-PAN)为相容剂，开发了具有较宽电化学稳定性窗口和高离子传导性的SPE，以提高其相位稳定性和相界面的离子迁移。

2. 基于所设计SPE的固态Li||LCMO电池和一体式固态石墨||LCMO电池，可提供超过5V的放电电压和显著的容量。正如预期的那样，一体化的结构使固态锂离子电池具有更强的变形能力，可以承受弯曲（100000次）、扭曲（10000次）、滚动（5000次）和折叠（200次），而且容量损失很小。

3. 合理设计的具有优化相结构的SPE与一体式结构相结合，使得具有优异性能的柔性固态锂离子电池的制造变得简单。

图1  a)比较各种SPE的离子传导性及其高压耐受性；b)在相界面有缺陷或空隙的聚合物混合物的相分离；c)高性能相容剂通过增强分子内相互作用改善聚合物混合物的离子传导性和高压耐受性

图2 混合SPE的表征

图3 半电池性能

图4 Li‖LCMO电池性能

图5 一体式石墨||LCMO电池的性能

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