Probing the Roles of Indium Oxides on Copper Catalysts for Enhanced Selectivity during CO₂-to-CO Electrochemical Reduction

通讯作者：

王祯翰，台湾师范大学；

王冠文，台湾中央大学；

戴升，华东理工大学

第一作者：贾艳艳，

第一通讯单位：华东理工大学

为了解决化石燃料燃烧带来的环境污染和全球气候变暖等问题，实现碳中和、碳达峰目标，电催化还原CO₂为可利用的化学品或燃料是一种极具潜力的举措。电催化还原CO₂的产物有很多种，如CO、CH₄，HCOOH、C₂H₄等，但CO作为重要的化工原料受到重要关注。近年来，研究者发现非贵金属Cu-In复合催化剂可有效促进电催化还原CO₂到CO反应发生，但对于Cu-In结构中各组分的反应机制、界面活性位点与构效关系尚不明确，亟待系统性深入研究。

基于此，华东理工大学戴升、台湾中央大学王冠文、台湾师范大学王祯翰等人在Nano Letters上发表了题为“Probing the Roles of Indium Oxides on Cooper Catalysts for Enhanced Selectivity during CO₂-to-CO Electrochemical Reduction”的研究论文，利用原位X射线吸收光谱探索了Cu-In₂O₃复合催化剂在CO₂还原过程中的结构演化与反应机制，阐明了Cu/In₂O₃异质界面是有效提升电催化还原CO₂到CO选择性的关键。

作者比较了纯Cu、纯In₂O₃与Cu/In₂O₃三类催化剂，发现三者CO₂还原产物的选择性截然不同：Cu的主要产物为H₂；In₂O₃的主要产物为HCOOH；而Cu/In₂O₃复合结构的主要产物为CO（CO法拉第效率高达95%）。通过球差电镜、XRD和XPS等多种技术对催化剂的形貌、结构进行了精细表征，尤其采用原位X射线吸收光谱对三类催化剂在CO₂还原反应过程中铜物种和铟物种的价态变化和界面结构演变进行了详细研究。

结果发现，Cu-In₂O₃催化剂在CO₂还原反应过程中的氧化还原行为只在In₂O₃上发生，而Cu始终保持接近金属Cu的状态。Cu/In₂O₃异质界面是复合催化剂的活性位点，In₂O₃的加入可保护Cu的金属状态，有助于促进反应中COOH*的形成和减弱CO*吸附，相应的理论计算也证实了这一结果。该工作为深入解析Cu-In复合催化剂在CO₂还原反应过程中的演变规律提供了直接实验证据，揭示了In₂O₃物种在复合结构中的关键作用，也为Cu基CO₂催化剂的设计开发提供了参考。

戴升，华东理工大学化学与分子工程学院教授、博士生导师。获清华大学学士、博士学位，曾于美国密歇根大学与加州大学尔湾分校进行博士后研究。课题组主要研究方向为先进催化剂的开发与精准表征，于原子尺度探究催化剂在反应过程中的演化规律，实现催化剂活性位点的识别与构效关系的建立。获国家级青年人才项目、上海市青年科技启明星计划等项目资助。

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