近日，湖南大学物理与微电子科学学院邓辉球教授团队联合美国普渡大学Jeffrey Greeley/曾振华和荷兰莱顿大学Marc Koper教授团队，证实了表面应力驱动的反应活性具有特异性。该研究成果以“Site-specific reactivity of stepped Pt surfaces driven by stress release”为题发表在国际著名期刊《Nature》上。湖南大学物理与微电子科学学院为论文第一单位，湖南大学刘广东博士和莱顿大学Arthur J. Shih博士为共同第一作者，湖南大学邓辉球教授为第三作者，普渡大学Jeffrey Greeley教授和曾振华博士为共同通讯作者。

识别活性位点并最大限度地发挥其作用是催化研究中的核心。在催化剂活性预测方面，传统的活性位点分类导致的误差可能高达几个数量级，也造成活性位点构型的不明确，严重制约了对催化材料的理性设计。

邓辉球教授团队和美国普渡大学Jeffrey Greeley/曾振华团队在国家超级计算长沙中心和普渡大学先进计算Rosen中心的计算资源支持下，对金属铂台阶表面的电化学氧还原反应（ORR）开展了系统的研究工作。他们通过第一性原理密度泛函理论计算台面宽度为1~10纳米的台阶表面的表面应力和表面应变，发现台阶型缺陷可以释放巨大的表面应力，驱动表面原子弛豫产生跨越几个纳米宽度的非均一应变场，压应变可以高达5.5%，这导致具有相同局部配位的平台面原子产生不同的电子结构和反应性，并导致ORR活性特异性增强。例如，台阶边缘两侧原子的ORR活性比台面中间原子高50倍。这一发现解释了经典的离散活性位点模型在预测催化活性方面产生巨大误差的根本原因，揭开了长期以来围绕活性位点和氧还原反应结构敏感性的谜团。

Pt(hhl)台面应力释放与表面应变之间的关系。

为了验证表面应力释放产生非均一应变场和原子位点反应的特异性对调节催化性能具有灵活性和普遍性，他们进一步通过在铂台阶表面的台阶边缘沉积杂质金原子，利用外部应力来驱动应力释放，调控催化性能。Marc Koper教授团队通过实验进一步验证了本工作中的理论预测，证实了操控表面应力和应变场是调节对表面应变敏感的化学反应的一种有效策略。该研究对认识催化活性位和多相催化剂的设计提供了新的视角，使多相催化剂的预测和计算设计更加精准。

理论预测和实验测量结果对比。

刘广东博士于2018年和2022年在我校分别获得物理学硕士和博士学位，现继续在我校从事博士后研究工作，指导教师均为邓辉球教授。邓辉球教授课题组长期从事核能和新能源材料领域的计算模拟与设计工作，承担了多项国家重点研发计划项目课题和国家基金委联合基金重点资助项目。

邓辉球教授课题组部分成员合影。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41586-024-07090-z  

来源：湖南大学物电院

实习编辑：黄浣羽

责任编辑：文亦佳