1. 在三维有序的氮掺杂碳骨架中引入亲锂/亲硫双金属硒化物Fe₂CoSe₄量子点，并同时应用于硫正极和锂金属负极载体。

2. 理论计算和实验分析表明，高度分散的Fe₂CoSe₄量子点不仅能够作为氧化还原反应加速器促进多硫化物的双向转化，还能够引导锂金属的均匀沉积以抑制锂枝晶的不可控生长。

以二氧化硅为模板，将制备好的Co-Fe有机盐混合物和硒粉通过湿法研磨过程完全混合。然后在氩/氢气氛中焙烧，最后再去除模板得到3DIO FCSe-QDs@NC。从SEM和TEM图像中可以清晰观察到其三维交联多孔形貌，孔洞呈规则的反蛋白石结构排列，孔径约为220 nm。这种相互连通的多孔结构不仅可以保证足够的硫负载，暴露表面电化学反应的界面活性位点，还可以作为加速电子转移的导电支架。HRTEM图像显示FCSe-QDs均匀地植入碳骨架中，平均直径约为3 nm；态密度计算也表明了该材料的类金属特性。

II 3DIO FCSe-QDs@NC对多硫化物的吸附和催化作用

图2. (a)含不同吸附剂的Li₂S₆溶液静置6 h后的光学照片和紫外可见光谱；吸附Li₂S₆前后的(b)Co2p、(c)Fe2p和(d)Se3d的高分辨XPS光谱；(e)3DIO FCSe-QDs@NC和3DIO NC对S₈/Li₂Sₙ (n=1,2,4,6,8)的吸附能，以及(f，g)对应的Li₂S8的吸附结构；(h)由3DIO FCSe-QDs@NC(上)和3DIO NC(下)组装的瓶装电池。

图3. (a)对称电池的CV曲线和(b)Tafel曲线；(c)不同Li-S电池的CV曲线；(d)CV曲线对应的峰值电压和起始电位；(e)不同扫速下3DIO FCSe-QDs@ NC的CV曲线；(f)不同扫描速率下的峰值电流和扫描速率的平方根关系；(g-i)基于不同电极的 Li₂S成核试验和(j-l)根据理论二维和三维模型进行峰值拟合。

图4. (a)基于三电极体系的Li₂S在不同基底上氧化的LSV曲线和(b)相应的Tafel曲线；(c)LSV曲线的起伏电位和Tafel统计图；Li₂S在(d)3DIO NC和(e)3DIO FCSe-QDs@NC的分解路径及其(f)对应的分解能垒；(g)3DIO FCSe-QDs@NC 和(h) FCSe-QDs@NC 电池的原位XRD测试。

作者针对不同宿主材料对于LiPS转化过程的催化活性进行了一系列评估。Li₂S₆对称电池的CV曲线测试结果表明，3DIO FCSe-QDs@NC电极具有更大的峰面积和更高的峰值电流响应，证实了其增强的氧化还原动力学。使用三电极线性扫描伏安法研究了Li₂S的氧化行为。基于Tafel图的交换电流密度(i₀)验证了材料的电催化活性，结果显示3DIO FCSe-QDs@NC电极表面具有更快的动力学转化率。同时Li-S电池的CV曲线中也可以清晰看出3DIO FCSe-QDs@NC电极具有最高的电流密度。在对应的峰值电位和起始电位的比较中，该电极也对应了最佳的催化性能。此外，Li₂S成核步骤作为控速步骤，3DIO FCSe-QDs@NC作为催化剂可以有效加速Li₂S成核过程实现最大的成核容量。

在反向的Li₂S脱融过程中，通过Li₂S在不同基底上氧化的LSV曲线和相应的Tafel曲线可以看出，3DIO FCSe-QDs@NC可以高效地促进Li₂S的溶解和转化，DFT脱融能垒计算也表明其具有优异的双向催化能力。为了进一步探究不同基底的催化性能，开展了原位XRD实验，结果表明，3DIO FCSe-QDs@NC电极的多硫化物信号最弱，Li₂S信号较强且较宽，说明具有更多的Li₂S沉积，而对比电极FCSe-QDs@NC表现出较宽的多硫化物信号则表明了其缓慢的转化动力学。

图5. (a)S/3DIO FCSe-QDs@NC、S/FCSeQDs@NC和S/3DIO NC电极的锂硫半电池在0.2 C时的循环性能；(b)0.2 C下的充放电曲线；(c)由恒流充放电曲线得到的ΔE和Q₂/Q₁值；(d,e)初始电极和循环前后的EIS测试；(f)倍率性能测试；(g)1 C下的长循环性能。

关于不同宿主材料组装成的锂硫半电池，作者对其性能进行了一系列的评估。首先对于不同宿主的含硫正极进行恒流充放电测试，S/3DIO FCSe-QDs@NC电极在放电容量、极化电压ΔE以及Q₂/Q₁等数据中均表现出最优的性能。相应的EIS阻抗表明3DIO FCSe-QDs@NC可以有效降低电荷转移电阻和Li₂S沉积电阻。

图6. (a)Li在不同基底的形核过电位和(b)库仑效率；(c)3DIO FCSe-QDs@NC在锂沉积容量为10 mAh cm⁻²时的SEM图像；(d，e)3DIO FCSe-QDs@NC和3DIO NC基底上Li原子吸附的差分电荷密度；(f-h)Li/Cu, Li/3DIO FCSe-QDs@NC、Li/FCSe-QDs@NC和Li/3DIO NC组装的对称电池在不同电流密度和沉积/剥离容量下的循环性能。

IV S/3DIO FCSe QDs@NC||Li/3DIOFCSe QDs@NC全电池构建及其性能表现

鉴于3DIO FCSe-QDs@NC在正极侧和负极侧的优异性能表现，以3DIO FCSe-QDs@NC作为双功能宿主，构建了S/3DIO FCSe QDs@NC||Li/3DIOFCSe QDs@NC锂硫全电池。得益于正负极两侧的协同提升和改进，以3DIO FCSe-QDs@NC为框架构建的全电池均表现出最佳的电化学性能。稳压测试过程中，经过200个小时的搁置，3DIO FCSe-QDs@NC电极的电压几乎没有衰减，呈现出最低的自放电现象。在2C的大电流下能够稳定循环2000圈，每圈的衰减率仅为0.014%。在硫面载量为3.5 mg cm⁻²时，5 C下仍具有2.61 mAh cm⁻²的高面容量。更重要的是，在8.5 mg cm⁻²高硫载量，E/S为4.1 μL mg⁻¹，N/P为2.1:1的条件下，具有8.41 mAh cm⁻²的超高初始容量。此外，作者还构建了软包全电池，在0.3 C下表现出985 mAh g⁻¹的高初始容量并具有出色的循环稳定性。同时，该软包电池能够给手机充电，验证了其实际应用潜力。

图7. (a)S/3DIO FCSe-QDs@NC和Li/3DIO FCSe-QDs@NC构成的全电池示意图；(b)开路电压随时间的变化曲线；(c)3DIO FCSe-QDs@NC全电池与其他先前报道的锂硫电池的性能比较；(d)不同宿主框架构建的全电池循环性能，(e)倍率性能和(f)高硫负荷性能；(g)软包电池的循环性能，插图为软包电池给手机充电。