宽带隙钙钛矿材料由于其在叠层电池的广泛应用备受关注。然而，由于光诱导的相分离和严重的非辐射复合损失，宽带隙钙钛矿太阳能电池通常表现出较大的开路电压损失。迫切需要一种多功能添加剂来协同钝化钙钛矿太阳能电池的体内、表面缺陷和调节界面能级结构，以提升器件的效率和稳定性。本文提出将酒石酸锑钾(APTA)添加到宽带隙钙钛矿前驱体中，作为多功能添加剂。其中的羧基基团能够调节钙钛矿晶体的动态生长，羧基基团与 Pb 配位，降低了铅的结合能；APTA 材料中的钾离子抑制了卤素的迁移和光照诱导的晶格膨胀；同时锑元素能够与钙钛矿发生相互作用，参与改变钙钛矿的电子结构和能带结构的调节。这样，APTA 不仅钝化了钙钛矿体内缺陷和界面缺陷，抑制了非辐射复合，提高了钙钛矿材料的载流子寿命和稳定性，还能抑制相分离，同时还改善了钙钛矿吸光层与电荷传输层之间的能级排列，从而有效地加速了载流子的提取，钙钛矿器件的迟滞现象得到有效抑制。最终，基于酒石酸锑钾材料的倒置结构宽带隙钙钛矿太阳能电池获得了20.35%的能量转换效率，器件在一个标准太阳光下连续工作1000小时后仍能保持80%的初始效率。此外，通过将半透明宽带隙钙钛矿电池与窄带隙锡-铅钙钛矿电池结合，全钙钛矿四端叠层太阳能电池实现了26.3%的效率。

1. 首次将具有多功能特点的酒石酸锑钾材料添加到宽带隙钙钛矿中，在倒置宽带隙钙钛矿太阳能电池中实现了20.35%的光电转换效率。

2. 基于该策略，制备了高效半透明宽带隙钙钛矿电池，并将其与窄带隙锡-铅钙钛矿电池结合，实现了26.3%效率的全钙钛矿四端叠层太阳能电池。

APTA材料对宽带隙钙钛矿薄膜的晶体结构以及荧光光谱影响如图1所示。图1a是宽带隙钙钛矿薄膜的XRD图谱，图1b-d是两种钙钛矿薄膜在光照前后的XRD变化图。结合两组数据可以看出，APTA的加入有助于提升宽带隙钙钛矿薄膜的结晶质量，同时能够增强钙钛矿薄膜的光照稳定性。此外可以看到，对照组薄膜经过光照之后，(100)和(110)晶面对应的衍射峰都相向小角度发生偏移，这种变化是卤素迁移引起相分离导致的，同等条件下的APTA组薄膜则没有明显变化。因此APTA材料可以有效抑制相分离。图1e-f的荧光光谱也表明了载流子寿命的提升和非辐射复合的抑制。

图3. APTA材料对宽带隙钙钛矿的能带结构影响。对照组和APTA组薄膜的(a) Pb 4f和(b)Sb 3d XPS能谱图；(c)Tauc图及相应的光学带隙；(d)二次电子截止区和费米能量截止区的UPS能谱图；(d)倒置宽带隙钙钛矿器件的能级结构示意图。

IV 宽带隙钙钛矿材料的缺陷分析

图4. APTA材料对宽带隙钙钛矿中的缺陷影响。(a)对照组和(b)APTA组宽带隙钙钛矿器件的导纳谱；(c)Arrhenius图；(d)Mott-Schottky图；(e)室温下的缺陷态密度图；(f)VOC随光强的变化图；(g)Nyquist图；(h)光照下最大功率点变化图。

V 全钙钛矿叠层太阳能电池的器件性能

图5. 基于APTA材料的全钙钛矿叠层电池的性能。四端全钙钛矿叠层电池的(a) 器件结构示意图；(b) J-V曲线图和相应的(c) EQE光谱图。