第一作者：Di Wang

通讯作者：Dmitri V. Talapin

通讯单位：美国芝加哥大学

【研究亮点】

二维过渡金属碳化物和氮化物(MXenes)在储能和电子领域具有多种潜在应用。MXenes通常是通过蚀刻层状三元化合物（MAX相）来合成的。本文通过金属和金属卤化物与石墨、甲烷或氮的反应，展示了一种可扩展且经济地合成MXenes的直接合成路线，包括尚未从MAX相合成的化合物。直接合成的MXenes显示出出色的锂离子嵌入储能能力，在0.1 A g^-1下可实现286 mAh·g⁻¹容量。

【主要内容】

MXenes，其中M代表前期过渡金属（例如Ti、V、Nb或Mo），X是C或N，是一大类二维过渡金属碳化物和氮化物。由于MXenes在储能、电磁干扰屏蔽、透明导电层、超导和催化方面的潜在应用，人们对其兴趣持续增长。自2011年发现Ti₃C₂T_X（T = O、OH和F）以来，MXenes通常由结晶MAX相（其中A通常为Al、Si或Ga）通过用含氢氟酸溶液或路易斯酸熔盐选择性蚀刻A原子，随后MXene片层分层。由于这种方法会产生大量废物，因此限制了 MXenes的制造规模并阻碍了它们的实用性。

鉴于此，美国芝加哥大学Dmitri V. Talapin教授课题组报告了两种直接且可扩展的合成方法直接合成MXenes，一种涉及传统的固态合成方法，加热化学计量的固体前驱体混合物，直到它形成所需的相。另一种使用化学气相沉积，其中气态前驱体流过加热的基底以产生材料膜。固态合成DS-Ti₂CCl₂是通过Ti、石墨和TiCl₄之间的高温反应完成的，最初在约850°C时观察到Ti₂CCl₂ MXene的形成，MXene的产率在950°C时最大。在>1000°C 的温度下，TiC_x成为主要的反应产物。另一方面，作者使用在Ar中稀释的CH₄和TiCl₄气体混合物，在950°C下通过CVD在Ti表面上生长MXenes以直接合成，并展示了一条通往MXenes新形态的途径，该形态具有更容易接近的表面和暴露的催化活性边缘。CVD法可产生“地毯状”薄膜，其中MXenes片垂直于基底突出。当进一步添加前体时，MXenes的多孔微球会形成并最终以粉末形式从基底上分离。这些相互连接但多孔的MXenes网络代表了超级电容器电极的理想架构，因为它们允许电解质渗透而不影响电子传输路径。作者进一步研究了由DS-Ti₂CCl₂和CVD-Ti₂CCl₂制备的电极的锂离子存储特性。CVD-Ti₂CCl₂在0.1 A g^-1下可实现286 mAh·g⁻¹最大容量，略高于之前报道的MS-Ti₂CCl_x MXene优化后的性能。本研究为合成新的MXenes开辟了新的机会，特别是对于相应的MAX相不稳定的情况。考虑到该系列材料中元素化学计量的广泛可能组合，使用直接合成路线可以大大扩展可能的MXenes和可用特性。与此同时，通过直接合成改进现有MXenes的可扩展性会促进它们在许多实际应用中的使用。

Fig. 1 | Direct synthesis and characterization of DS-Ti₂CCl₂ MXene.

Fig. 2 | CVD growth of MXenes.

Fig. 3 | Morphologies of CVD-Ti₂CCl₂.

Fig. 4 | Electrochemical energy storage properties of Ti₂CCl₂ MXenes.

【文献信息】

Di Wang, et al. Direct synthesis and chemical vapor deposition of 2D carbide and nitride MXenes. Science. 379, 1242-1247 (2023).

https://www.science.org/doi/10.1126/science.add9204

Daniel D. Robertson, Sarah Tolbert.A direct and clean route to MXenes. Science. 379, 1189-1190 (2023). 

https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade9914