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▲第一作者：Xiangdong Guo、Ning Li通讯作者：Qing Dai、 Peng Gao、F. Javier García de Abajo、Xiaoxia Yang通讯单位：中国科学院纳米光子材料与器件重点实验室（北京）、北京大学、西班牙巴塞罗那科学技术学院https://doi.org/10.1038/s41565-023-01324-3纳米结构中的光限制产生了增强的光与物质相互作用，从而实现了包括单光子源、纳米激光器和纳米传感器在内的广泛的应用。特别地，纳米腔限制极化激元在红外波段表现出强烈的光与物质相互作用。如果将极化声子模式塑造成耳语廊模式，可以进一步促进这种相互作用；但是到目前为止，纳米腔内的散射损失阻碍了它们的观测。1.本工作展示了六方BN纳米管作为一个原子级光滑的纳米腔，由于其固有的双曲色散和低散射损耗，可以维持声子激元回音壁模式。2.半径为~4 nm的BN纳米管上的双曲声子极化激元具有超小的纳米腔模体积(Vm≈10-10λ03,光波长λ0≈6.4 μm)和高达1012的Purcell因子(Q/Vm)。3.本工作认为BN纳米管可以成为实现一维、超强光与物质相互作用的重要材料平台，对紧凑的光子器件具有令人兴奋的意义。1、多壁BNNTs构成原子级光滑的纳米空腔，如图1a (高分辨透射电镜( TEM))图像中的六层BNNT所示)。本工作采用化学气相沉积法生长了不同半径的BNNTs。这些BNNTs可以看作是hBN的薄片被卷成管状几何结构，继承了hBN的双曲线声子激元分散。2、由于双曲等频曲线在波矢(与各向同性材料不同，各向同性材料通常显示有界的球形或椭圆形等频率曲线)中无界，因此可以在超小hBN结构上支持高波矢的传播或干涉共振。值得注意的是，由于BNNT的HWG-PhP模式的波矢远小于1/d(1/d>20000k0,d为面外原子层间距,k0为自由空间波矢)，因此管的有效介电常数不需要非局域修正。3、因此，高度约束的双曲线在hBN薄膜上的长程传播可以在BNNT上形成追随的回音壁模式，如图1b所示。检测到的HWG-PhP模式也是基本的方位共振模式。该模式可以通过超灵敏的空间分辨光谱技术在频率空间观察到。1、为了直接观察单个BNNT中的深亚波长HWG-PhP模式，本工作采用了AFM-IR技术。它结合了AFM的空间分辨率和吸收光谱的特异性，是测量纳米红外(nano-IR)信号的有效光学手段。2、在图2b中，通过AFM-IR表征了BNNT上不同空间位置的双曲声子极化激元(HPhPs)的纳米红外信号。从3个点的光谱可以看出，在190 me V处有一个固定的共振峰，这是由于沿径向的振动对BNNT的轴向位置不敏感。此外，这种共振模式可以在不同半径的BNNTs中检测到，并且与图1c中理论预测的HWG-PhP模式吻合得很好。3、在本工作的实验中，当共振频率从1480变化到1530 cm-1时，这种干涉图案从中心到侧壁被重塑(图2d)。从BNNT(图2c,d中的灰色曲线)沿横向x方向提取的电磁场强度分布可以看出，HWG-PhP模式呈现两个峰值，而FP模式仅呈现一个峰值。本工作强调两个峰之间的分离远大于BNNT直径(约36 nm)。这种s-SNOM图像水平宽度的展宽是由于s-SNOM实验中针尖的有限尺寸和圆形的影响，与AFM测量结果类似。这种在1530 cm-1处的干涉图样与图1b中预测的HWG-PhP的近场分布一致，这是BNNT上支持HWG-PhP模式的另一个确凿证据。1、在EELS实验中，极化激元信号可以通过扫描样品空间延伸方向上的电子束(e-beam)来表征。因此，本工作通过将电子束沿BNNT的轴线平行(纵向)和垂直(横向)方向移动来进行系统的STEM-EELS测量，如图3a、b所示。2、在远场激发下，只有HPhP模式被激发，导致STEM-EELS谱中出现明显的峰，而在体激发下，HPhP和纵向光学(LO)-声子信号都被检测到。为了理解观察到的光谱特征，本工作对STEM-EELS光谱进行了有限部件法模拟，与各自的实验光谱(图3a、b)符合得很好。3、在远激发区域，两个观察到的峰(图3b中D和E从低到高的频率)可以归属于SM0+FP和HWG-PhP模式。在体激发区域，SM0+FP模式保持不变，而高频峰(HWG-PhP)随着电子束进入BNNT内部区域而蓝移。正如预期的那样，横向扫描显示了关于纳米管轴的对称结果。这种行为表明了与BNNT的HWG-PhP模式相关的沿径向的光谱演化的驻波模式。▲图4. 少层BNNTs中HWG-PhP模式的色散和Vm限制1、根据上述分析，预测窄BNNTs具有减小的模式体积的HWG-PhP模式。实验中，在BNNTs上观察到了HWG-PhP模式，低至14个原子层(R≈7 nm)和6个原子层(R≈4 nm;图4a、b)。在此原子尺度下，随着侧壁厚度的减小，HWG-PhP模的强度逐渐减弱。对于低于六个原子层的侧壁厚度，HWG-PhP模式在EELS谱中很难解析。2、特别地，当电子束打在BNNT的中间或外侧时，HWG-PhP模式的波长具有两倍的差异。因此，可以清晰地提取HWG-PhP模式的波长和谐振频率。从图4中的EELS数据中提取频率-波矢图中与实测HWG-PhP模式对应的点。3、HWG-PhPs的这些非凡特性是本征材料特性和一维纳米腔几何结构共同作用的结果。BNNTs构成了天然的原子级光滑的纳米腔，散射损耗可以忽略不计，其极化激元的双曲性继承自基底材料hBN。由于这些独特的性质，BNNTs中的HWG-PhP模式可以克服模式体积和品质因数之间的权衡。此外，这些特性理想地保持了优异的量子相干性水平，从而为实现量子信息应用的单光子源提供了一个有前景的平台。https://www.nature.com/articles/s41565-023-01324-3