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延边大学孙光延团队: 数值化主、客给体间结构域差异, 实现三元有机太阳能电池电荷转移机制的调控

研究背景

有机太阳能电池 (OSCs) 作为一种潜在的可再生能源技术,受益于材料创新和器件工程的发展,具有良好的应用前景。在提高能量转换效率 (PCE) 的方法中,三元有机太阳能电池 (T-OSCs) 通过合理设计第三组分可对 PCE 发挥积极作用,并完美地结合二元器件的简单配置和低成本加工的优点,继承了串联电池的特性,降低了生产难度。

然而,由于第三组分涉及不同的光物理过程,它的引入使 T-OSCs 的微观结构复杂化,且诱发出多种可共存的机制。此外,复杂的机制与结构之间的映射关系尚未形成明确的框架。故提升 T-OSCs 效率的方法仍延续二元器件,且筛选标准并非固定。

研究者发现材料在器件中充当的角色不同,产生的影响也具有较大差异,导致难以根据微观结构的特点进行针对性的设计,对阐明机理和提高性能具有很大的挑战性。

根据其前期工作 (J. Phys. Chem. Lett., 2021, 12, 8982−8990),研究者认为这可能取决于掺杂比例和结构特征,进而影响共混形貌和电荷转移 (CT) 路径。因此,迫切需要根据材料所呈现的结构信息识别材料的特性,形成”结构域-工作机制”的系统框架,使材料的优势最大化。

基于此,延边大学孙光延教授团队倡导机制的科学作用应该被提及和重视,提出确定掺杂比例和结构特征的影响范围和调控方式是解决核心问题的首要途径。研究者采用量子化学计算和分子动力学模拟相结合的方法,引用了结构域的概念,深入探究了 T-OSCs 的运行机制,阐明了主导第三组分承担不同角色的因素,证明了电荷转移路径受第三组分的掺杂比例和结构域差异的具体影响和调控方式,旨在建立一个选择与主给体完全匹配的第三组分的通用选择规则。

相关工作以题为“Charge transfer regulated by domain differences between host and guest donors in ternary organic solar cells”的论文发表在国际权威材料期刊 Journal of Materials Chemistry A 上。

研究方法


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图 1.   电荷转移路径示意图。

研究者基于第三组分的掺杂比例和与给体间的结构域差异两个影响因素发现了二者间的作用-反作用关系,并解释了两个影响因素如何作用于 CT 路径:其中,结构域差异的作用决定了掺杂比例的影响程度;在一定的结构域差异下,掺杂比例影响形貌、堆积位点和界面排布,进而影响 CT 路径。主给体和第三组分之间较小结构域差异倾向于诱导类合金模式的形成,此时 CT 路径和转移量具有较强的比例依赖性。但当结构域差异较大时,CT 路径将严格遵循能级梯度分布的原则。因此,研究者建议第三组分的选择首先要注意结构域的差异,更重要的是应根据目的来确定,并希望这项关于结构域差异对掺杂比例的决定性影响的研究工作可以为实验和理论工作者进一步探索 T-OSCs 的光学物理机制提供有意义的作用。

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图 2. 分子取向的可能性识别→界面排布及其分子间相互作用能→体系的能量分解分析。

论文信息

  • Charge transfer regulated by domain differences between host and guest donors in ternary organic solar cells
    Ming-Yang Li, Yue Ren, Jiu-Chang Huang, Ming-Yue Sui, Guang-Yan Sun*(孙光延,延边大学), Zhong-Min Su *(苏忠民,吉林大学)
    J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 22477-22487
    https://doi.org/10.1039/D2TA06099J

团队成果简介

近年来,延边大学孙光延教授团队致力于功能材料和光电转换机制的理论研究,聚焦界面给/受体材料电荷转移机制,实现有机光电功能材料的理性设计和靶向合成,为达到器件高效制备的目的,开展了众多特色鲜明、富有创新性的系统研究工作。2017 年开始,课题组深入研究了一系列功能材料的构效关系,分别于分子结构调控策略、内部连接方式和表征因素三个角度重新定义材料设计规则的新标准。首次明确稠环受体结构的最优弯曲度,解决了高性能大π共轭材料高传输、低分离的争议问题 (Sol. RRL 2017, 1, 1700060)。此外,该课题组发现了 99\'BF 的未知新构象,首次确定构象类型对分子光伏性能的重大影响 (J. Mater. Chem. C, 2017, 5, 10343),并开拓了以二聚芴分子的桥连键类型为变化梯度,明确化学键类型在材料特定功能和溶剂选择间的作用规律 (J. Mater. Chem. C, 2021, 9, 13162),这无疑为构筑新一代高性能、多功能材料提供了指向性的设计理念。随后,课题组开创性地建立分子构效信息到器件性能参数间的级联支持向量机 (CasSVM) 模型,成功实现机器学习模型预测能量转换效率的跨维度表征 (Sol. RRL 2019, 3, 1900258),赋予了材料研发在宏观尺度上前瞻性的时代标签,为学科交叉融合提供了参考和借鉴。 

此外,本论文第一作者李明阳博士在该团队中专注于跟随功能材料和器件结构发展的步伐,解决电荷转移 CT 机制的不适用性。提出“结构对 CT 机制有重大影响”的论点,细致分类并识别结构差异,定义极化率阈值的异构体筛选标准 (Int. J. Quantum Chem., 2019, 119, e25938)。打破传统界面模型表征思维,以结构差异量化其能量波动空间,预估机制适用性的质变点 (ACS Appl. Energy Mater., 2021, 4, 8739−8744),为机制更新和后续指导材料靶向设计奠定了系统的理论框架。


相关期刊

Materials with applications in energy & sustainability

rsc.li/materials-a

J. Mater. Chem. A

2-年影响因子*14.511分
5-年影响因子*13.375分
最高 JCR 分区*Q1 能源与燃料
CiteScore 分†21分
中位一审周期‡28 天


Journal of Materials Chemistry A、B 和 C 报道材料化学各领域的高质量理论或实验研究工作。这三本期刊发表的论文侧重于报道对材料及其性质的新理解、材料的新应用以及材料合成的新方法。Journal of Materials Chemistry A、B 和 C 的区别在于所报道材料的不同预期用途。粗略的划分是,Journal of Materials Chemistry A 报道材料在能源和可持续性方面的应用,Journal of Materials Chemistry B 报道材料在生物学和医学方面的应用,Journal of Materials Chemistry C 报道材料在光学、磁学和电子设备方面的应用。

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  • Anders Hagfeldt

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