近日,尹诗斌教授团队在国际知名期刊《ACS Applied Nano Materials》发表题为“Regulating Competitive Adsorption on Pt Nanoparticles by Introducing Pb to Expedite Hydrogen Production via Ammonia Oxidation”的研究论文(DOI: 10.1021/acsanm.2c04862)。
氢能作为清洁、高效和可持续发展的新型能源,其大规模应用是实现“碳达峰碳中和”的重要举措。然而,氢气在运输、储存上依然存在技术障碍,导致氢能经济的推行成本较高。氨由于具有高含氢量、易压缩储运、零碳排放等特点,是一种能提供高密度能量存储的氢载体,可以有效解决高压气态储氢带来的安全与成本问题。氨电氧化是目前最有前途的绿氢生产技术之一。然而,由于阳极缓慢的反应动力学和反应物与Had/OHad在活性位点上的竞争吸附,氨氧化反应(AOR)被限制在一个狭窄的电位窗口,活性低下,限制了其大规模应用。因此,开发高效耐用的AOR催化剂意义重大。
基于此,我们团队利用简单的一步溶剂热法合成了一种用于AOR的PtPb合金纳米催化剂,其峰值电流密度为191.2 mA mg–1Pt,是Pt/C的1.97倍。实验表明,具有高析氢过电位特性的Pb的引入调节了Pt的电子结构,抑制了Had/OHad在Pt位点上的竞争吸附,因此表现出更高的AOR活性。同时,PtPb的强p-d电子相互作用减少了循环过程中催化剂的Ostwald熟化和金属的溶出,提高了催化剂的耐久性。这项工作为AOR催化剂的设计提供了一种有效的策略,显示了其在氨电解制氢领域的应用潜力。
图1. (a) Pt/C和具有不同Pb含量PtPb/C的XRD图; (b) Pb/C的XRD图; (c) PtPb/C的TEM图及(d)相应的粒度分布和(e-g) HRTEM图.
图2. (a) ECSA-CV曲线; (b) MA曲线以及(c)对应的SA曲线; (d, e) 不同温度下的MA曲线; (f) 阿伦尼乌斯曲线.
该研究成果以广西大学化学化工学院为通讯单位,尹诗斌教授为通讯作者。2020级硕士姜泽星为论文第一作者。该论文得到国家自然科学基金,广西高校卓越学者与创新团队,广西研究生教育创新计划项目、广西电化学能源材料重点实验室的资助和支持。