■Cs2AgBiBr6双钙钛矿作为无毒、热稳定性高的钙钛矿太阳能电池新兴潜力材料，对于钙钛矿太阳能电池发展及商业化应用具有重要意义。然而，Cs2AgBiBr6较宽的带隙限制了对光的捕获，加之其较低的载流子迁移率，大大限制了其光伏性能，导致器件的光电转换效率（PCEs）普遍低于3%。

鉴于此，吉林大学王晓峰&孟醒课题组与美国德雷塞尔大学Yury Gogotsi课题组设计了D149吲哚染料敏化的双钙钛矿太阳能电池体系，并在此基础上利用Ti3C2Tx MXene纳米片来调控Cs2AgBiBr6薄膜的结晶，以此实现更高的光响应及更佳的载流子迁移。凭借D149吲哚染料及Ti3C2Tx MXene的共同作用，光响应范围由原来的500 nm扩展至700 nm，同时响应强度得到有效提升，所制备器件的短路电流密度得到由3.15 mA/cm2到8.85 mA/cm2的显著增强。此外，通过第一性原理计算，发现Cs2AgBiBr6和Ti3C2Tx二者界面之间为范德瓦尔斯相互作用，该作用可有效削弱费米钉扎（FLP），同时高功函数的Ti3C2Tx数可调节Cs2AgBiBr6的价带穿过其费米级，因而提升载流子迁移率，解释了器件性能提升的内在原因。最终，器件实现了1标准太阳光下最佳4.47%和200lux室内光照下最佳7.23%的光电转换效率。

■ 作者将Ti3C2Tx作为添加剂，引入Cs2AgBiBr6前驱体溶液中以调控其结晶过程。XRD及SEM测试证明了不同Ti3C2Tx掺杂浓度对Cs2AgBiBr6晶粒大小的影响，从而制备了大尺寸、无明显缺陷的双钙钛矿薄膜。

图1. Ti3C2Tx对Cs2AgBiBr6双钙钛矿的调控作用分析。

■ 通过对比EQE结果，发现原始Cs2AgBiBr6双钙钛矿器件的光响应范围在300 nm到500 nm之间，D149染料的光响应范围可达到约670 nm。当二者结合时，D149染料有效弥补了Cs2AgBiBr6光响应范围不足的缺点，在光响应强度增加的同时，其响应范围进一步扩展到700 nm，该结果证实了Cs2AgBiBr6及D149 共同对于光电流的贡献。在引入Ti3C2Tx后，相应的EQE强度得以进一步提升，从而导致器件Jsc的进一步增加，最终表现出8.85 mA/cm2的高电流密度，实现了最佳4.47%的光电转换效率。

图 2. 双钙钛矿器件的光电性能分析。

■ 通过Ti3C2Tx与Cs2AgBiBr6的异质结构的电子局域函数、差分电荷密度及平面差分密度结果证实了二者之间微弱的范德瓦尔斯相互作用。通常来讲，半导体与金属材料之间形成的异质结构会导致强烈的费米钉扎效应，由于界面之间强烈的相互作用，会破坏半导体带隙。这将使异质结中半导体的能带位置变得难以调控，从而产生较大的肖特基势垒，进而影响异质结构中载流子的迁移，且受到影响的带隙还会影响材料对光的吸收效率。但在本工作体系中，由于Cs2AgBiBr6（001）@Ti3C2O2弱的范德瓦尔斯相互作用，费米钉扎效应被大大削弱。此外，从能带结构上看，Cs2AgBiBr6（001）在保持原有的半导体性质的同时，其价带顶部穿过了费米能级并向上移动了0.452 eV。其价带高于费米能级有利于载流子在异质结中的迁移，从而解释了器件性能提高的内在原因。

图 3.Cs₂AgBiBr₆(001)@Ti₃C₂O₂异质结的相关计算结果。

■ 作者构建了D149染料敏化双钙钛矿太阳能电池体系，通过引入高导电性Ti3C2Tx MXene纳米片对Cs2AgBiBr6薄膜的结晶过程进行调控，有效改善了器件的光响应范围及响应强度，所制备器件的短路电流密度得到由3.15 mA/cm2到8.85 mA/cm2的显著增强，并获得了1标准太阳光下，最佳4.47%和200lux的室内光照下最佳7.23%的光电转换效率。基于DFT计算，验证了Ti3C2Tx与Cs2AgBiBr6之间的范德瓦尔斯相互作用，Ti3C2Tx对Cs2AgBiBr6的价带的调控，促进了载流子的迁移。该项工作证明Ti3C2Tx在双钙钛矿太阳能电池中巨大潜力的同时，还预测了其他具有更高功函数的MXene材料的进一步应用，为双钙钛矿太阳能电池的进一步发展提供了新思路。

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