石榴石型固态电解质(SSE)Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12因其高离子传导性和宽广的电化学窗口而引起人们极大的兴趣。但巨大的界面电阻、锂枝晶的生长和低临界电流密度(CCD)阻碍了其实际应用。图1. 锂金属固态电池和受保护的锂|LLZTO界面的构建过程示意中国科学院大学刘向峰等在原位构建了由离子导体LiF-LaF3组成的超亲锂3D毛刺-微球(BM)界面层,以实现高倍率和超稳定的固态锂金属电池。研究显示,形成的3D-BM结构具有超大的比表面积,这对熔融锂的浸润相当有利,它与熔融锂的接触角只有7°,并显示出超强的亲锂性。此外,3D-BM界面层中的部分离子导体LaF3与熔融Li反应,形成电子导体金属La和Li-La合金,并转化为混合离子电子导体(MIEC),这降低了成核/扩散能量障碍,统一了电场分布,并降低了局部电流密度。图2. 半电池性能因此,组装的对称电池达到了2.7 mA cm-2的CCD记录,超低的界面阻抗(只有3 Ω cm2),以及超长的循环稳定性(在0.1-1.5 mA cm-2时超过12000小时),在室温下没有锂枝晶生长。据作者所知,12000小时是室温下SSBs最长的循环时间。基于磷酸铁锂的固态全电池在0.1C和2C时的放电容量分别为159.5和135.5 mAh g-1。在1C下900次循环后的容量保持率为85.4%,库伦效率高达99.9%。同样,基于LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2的固态全电池在0.1C和2C的放电容量分别为203.5和114.8 mAh g-1,在0.5 C下循环200次的容量保持率和库仑效率分别为89%和98.6%。此外,所设计的界面结构在空气中相当稳定,在储存90天后,LLZTO的表面没有Li2CO3再生。总之,这项工作为同时解决高性能固态锂金属电池的Li|LLZTO界面问题提供了一种简便有效的方法,极大地促进了固态电池的实际应用。图3. 全电池性能Constructing a Superlithiophilic 3D Burr-Microsphere Interface on Garnet for High-Rate and Ultra-Stable Solid-State Li Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202207056【做计算 找华算】华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队,10000+成功案例! 用户研究成果已发表在Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM、EES等国际顶级期刊。添加下方微信好友,立即咨询:电话/微信:13129551561(华算科技-小川)