【图1】将LCO再生为R-LCO。a，b，热处理过程中降解LCO (D-LCO)的原位XRD图。c，再生过程中D-LCO的形态变化示意图。d，e，R-LCO (d)和D-LCO (e)的扫描电子显微镜图像。f，g，R-LCO (f)和D-LCO (g)的透射电子显微镜图像和相应的SAED。h，D-LCO和R-LCO的XPS谱的比较。i，R-LCO的元素分布。
【图2】R-LCO的结构表征。a、高压R-LCO的HRTEM图像和相应的SAED (比例尺，5 nm)。b，R-LCO颗粒的横截面和表面。c，Mg和Al原子在整个R-LCO颗粒中的分布。比较镁(d)和铝(e)原子在R-LCO颗粒表面和内部的分布。f，g，R-LCO中不同元素在不同深度的XPS谱。样品在不同深度的XPS剖面图(f),以及基于不同深度的XPS剖面图分析的各元素的原子序数的变化曲线(g)。h，R-LCO颗粒的横截面和相应的元素分布。
【图3】再生LCO的性能和电化学性能。a–c，不同LCO样品在4.6 V下一个周期内的原位XRD图:B-LCO (a)、B-LCO-MA (b)和R-LCO (c)。d，在4.6 V电压下，不同LCO样品在一个周期中的循环伏安法比较。e，由高压驱动的LCO的相变示意图。f、不同LCO样品中Li+扩散系数的比较。
【图4】再生LCO的电化学性能。a–d，不同LCO样品的倍率性能:不同LCO样品在不同循环次数下的充放电曲线(a)，B-LCO (b)，B-LCO-MA (c)，R-LCO (d)。e，不同LCO样品的循环稳定性。f，g，将本研究中的循环稳定性(f)和掺杂物含量(g)与之前涉及Mg掺杂的结果进行比较。h，软包电池中R-LCO和B-LCO-MA循环稳定性的比较。i，使用R-LCO作为阴极的自制软包电池驱动的清洁机器人的照片。j，展示了一个由小软包电池驱动的清洁机器人是如何工作的。
【图5】理论计算。a–d，Mg和Al在体LCO中沿不同路径的扩散能垒:在Co–O层中的扩散(a)，在Li–Co–O–Li层中的扩散(b)，在Li层中的扩散(c)以及Mg和Al在体LCO中通过Li层的扩散能垒(D)。e–i，不同LCO样品的原子结构和相应的电荷密度等值线:B-LCO (e)，D-LCO (f)，掺镁LCO (B-LCO-Mg) (g)，掺铝LCO (B-LCO-Al) (h)和B-LCO-MA (i)。j–n，不同LCO样品的投影态密度(PDOS)值:B-LCO (j)，D-LCO (k)，B-LCO-Mg (l)，B-LCO-Al (m)和B-LCO-MA (n)。
【图6】技术经济分析。a、火法冶金回收过程的物质流分析。b、火法回收工艺的经济分析c、湿法回收工艺的物质流分析。d、湿法冶金回收工艺的经济分析。e、再生方法的物质流分析。f、综合比较再生方法(直接)、火法回收(Pyro)和湿法回收(Hydro)。g、再生方法的经济分析。
参考文献
Wang, J., Jia, K., Ma, J. et al. Sustainable upcycling of spent LiCoO2 to an ultra-stable battery cathode at high voltage. Nat Sustain (2023).
DOI: 10.1038/s41893-023-01094-9
https://doi.org/10.1038/s41893-023-01094-9