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中山大学吴武强教授课题组 Angew: 晶种诱导策略提高钙钛矿薄膜表面化学成分均一性以刮涂制备高重现性高效率太阳电池

日期: 来源:化学与材料科学收集编辑:化学与材料科学

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过去十三年中,金属有机-无机杂化钙钛矿(ABX3)因其高光吸收系数、带隙可调、载流子寿命长和双极性传输等优异光电性能受到广泛关注。目前,经第三方权威机构认证的钙钛矿太阳电池(PSCs)的光电转换效率(PCE)已从最初的3.8%迅速提升至25.7%,耀眼的高效率使得钙钛矿太阳电池成为现阶段最有前景的第三代薄膜光伏技术之一。为了早日实现该技术的商业化应用,探索可重复制备化学均一的大面积薄膜对降低因器件活性面积增大所带来的效率折损具有重要意义。此外,刮涂法已被证明是制备大面积钙钛矿薄膜/电池的有效方法。然而,目前高效率的刮涂钙钛矿电池所使用的组分主要是甲胺为主的单一或是多阳离子混合组分(MAPbI3 or MA-dominant),而具有更高热稳定性以及理想带隙的甲脒为主(FA-dominant)的钙钛矿组分因结晶动力学难控等原因限制了其的进一步发展。

基于此,近日,中山大学化学学院吴武强教授课题组发表题为“Near-Stoichiometric and Homogenized Perovskite Films for Solar Cells with Minimized Performance Variation”的研究成果,创新性地提出晶种诱导策略,即将FAMA混合离子钙钛矿墨水中的MAPbI3原料换成MAPbI3微晶,有效地调控了钙钛矿薄膜初始阶段的结晶动力学,获得了表面化学及表面电势均一的钙钛矿薄膜,结合室温气刀辅助刮涂制备了高效稳定的反式钙钛矿太阳电池。
图1. 刮涂钙钛矿薄膜示意图 (a),原料直接混合和晶种诱导薄膜的原位紫外吸收光谱表征(b-d)。
与FAMA-mixture薄膜相比,FAMA-crystal薄膜的初始化结晶窗口时间被大大延长,这将有利于FA-dominant的钙钛矿薄膜的均匀,无针孔,择优取向生长,助力获得结晶度高,粗糙度小的高质量钙钛矿薄膜。
图2. 原料直接混合和晶种诱导薄膜的PL maping (a,d)、XPS和固态核磁(b,e)以及KPFM(e,f)表征。
实验发现,FAMA-crystal薄膜具有更长且均匀的荧光寿命,更接近于理论化学计量比的化学成分,表现出更均匀的表面电势,有利于降低薄膜内缺陷态密度以及增强载流子传输。


图3. 原料直接混合和晶种诱导薄膜/器件缺陷态密度(a)、电致外量子效率(b)、器件重复性(c)、器件稳定性(d,e)。
结果表明,优化后的FAMA-crystal薄膜中表现出更低的缺陷态密度以及降低的非辐射复合损失。因此,晶种诱导策略有利于结晶调控、缺陷钝化,非辐射复合损失的抑制、载流子传输增强,表面化学及电势的均一性等优点共同助力刮涂法制备的钙钛矿太阳电池实现了24.31%的光电转换效率、性能的高重复性以及稳定性的增强。该研究工作为未来大面积钙钛矿薄膜均匀制备,提升光伏产品良品率提供了一种简单、有效的策略。
本篇工作通讯作者为中山大学吴武强教授,中山大学博士研究生冯文怀为该论文的第一作者,上述研究工作得到了国家自然科学基金(22005355)、广东基础与应用基础研究基金(2022A1515010282)以及材料复合新技术国家重点实验室(武汉理工大学)开放基金的资助。

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202300265


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