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来源：计算材料学收集编辑：PDR
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近日，清华大学王定胜副教授和中南大学雷永鹏教授（共同通讯作者）等人报道了一种由N掺杂碳负载的原子分散的Fe-Se原子对（Fe-Se/NC），成功地构建了双功能电催化剂。制备的Fe-Se/NC显示出优异的双功能氧催化性能，具有0.698 V的低电位差，远优于已报道的Fe基单原子催化剂。基于Fe-Se/NC的固态可再充电Zn-空气电池（ZABs-Fe-Se/NC）在25 ℃下，电流密度为20 mA/cm2时，稳定充放电200 h（1090次循环），是ZABs-Pt/C+Ir/C的6.9倍。在-40 ℃的极低温度下，ZABs-Fe-Se/NC在1 mA/cm2下显示出741 h（4041次循环）的超强循环性能，约为ZABs-Pt/C+Ir/C的11.7倍。更重要的是，即使在5 mA/cm2下，ZABs-Fe-Se/NC也可以运行133 h（725次循环）。作者通过原子理论计算进一步模拟了ORR过程，并研究了Fe-Se/NC优异催化活性的来源。其中，Fe-Se/NC、Fe/NC和Se/NC催化剂对氧气的吸附能分别为-1.35 eV、-0.33 eV和-0.28 eV。Fe-Se/NC对O2的吸附能最强，Fe-O键最短（1.93 Å），表明其在原子对位点上的吸附过程最为有利。对比Fe/NC（1.28 Å）和Se/NC（1.29 Å）体系，Fe-Se/NC体系的O-O键延伸度最大（1.32 Å），表明Fe-Se双原子位点有利于O2分子的键断裂。通常，ORR反应由四个基本步骤组成。Fe-Se/NC、Fe/NC和Se/NC在0 V和0.46 V下ORR的能量计算图如图所示。Fe-Se/NC结构中的Fe位比Fe/NC（1.12 eV）和Se/NC（1.07 eV）的过电位最低，为0.87 eV，表明具有p-d轨道杂化的Fe-Se原子对有利于ORR。Synergistic Fe-Se Atom Pairs as Bifunctional Oxygen Electrocatalysts Boost Low-Temperature Rechargeable Zn-Air Battery. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202219191.https://doi.org/10.1002/anie.202219191.