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【背景介绍】

锂离子电池以其高能量密度、高功率密度、无记忆效应、自放电小、循环寿命长等优点成为主要的储能形式。然而，锂离子电池的性能会随着时间的推移而下降，这会降低电池可靠性并可能导致安全问题。因此，对电池健康状况进行估计和预测是非常重要的，这可以提高电池系统的可靠性和稳定性。电池作为一个复杂的电化学系统，具有很强的非线性。开发基于电池外部特性（例如电压、电流、温度）的无损技术是当前电池健康研究的关键挑战。

【原文摘要】

随着锂离子电池的广泛应用，电池的可靠性成为近年来备受瞩目的内容。准确估计和预测健康状态 (SOH) 和剩余寿命 (RUL) 对电池管理系统至关重要。本文主要贡献是构建了一个长短时记忆（LSTM）神经网络的数据驱动模型，该模型适用于时间序列回归预测问题，集成了数据驱动和特征信号两种方法分析。模型的输入特征是从差热伏安法（DTV）曲线中提取的，可以表征电池的老化情况，从而实现对电池容量衰减的准确预测。首先，通过 Savitzky-Golay (SG) 滤波器对 DTV 曲线进行平滑处理，并根据 DTV 曲线与电池老化特性之间的联系选择六个替代特征。然后，使用相关分析方法对输入特征进行进一步过滤，选择与容量衰减高度相关的三个特征作为数据驱动模型的输入。LSTM 神经网络 通过使用均方根传播 (RMSprop) 技术和 dropout 技术进行训练。最后，配置四种不同健康等级电池的数据，进行模型构建、验证和比较。结果表明，该方法在SOH和RUL预测中具有较高的准确率，能够准确估计容量反弹现象。这种方法可以大大降低计算的成本和复杂性，增加实用性，为电池数据采集以及云技术和数字孪生的应用提供依据和指导。

【文章亮点】

1.利用差热伏安法(DTV)跟踪电极材料相变中产生的热熵来寻找电池老化相关特征。

2.通过DTV法获取的老化特征对长短记忆神经网络(LSTM)训练，将电池老化中的材料相变过程与信号学特征相融合。

3.文章建立模型能很好的复现电极去极化过程产生的电压回升现象，较之现有的数据驱动模型，对电池的SOH和RUL有更好的预测精度。

【内容简介】

日前，吉林大学汽车工程学院陈思言博士课题组在Rare Metals上发表了题为“State of health and remaining useful life prediction for lithium-ion batteries based on differential thermal voltammetry and a long and short memory neural network”的论文，基于电池DTV曲线中提取的电池老化特征，将电池的材料相变与信号特征相结合，构建了LSTM神经网络的数据驱动模型，克服了电极去极化过程中电压回升现象对估计准确度的干扰，实现了电池健康状态 (SOH) 和剩余寿命 (RUL)的准确估计，为电池数据采集以及云技术和数字孪生的应用提供依据和指导。

【图文解析】

图1：电池老化循环方案和容量老化曲线。a 电压、电流和温度的全老化循环测试；b 四节电池容量衰减曲线

图 1a展现了整个老化循环测试中电压、电流和温度的变化曲线。图1b为四个电池的容量随着循环次数的增加而降低。由于电池的可逆特性，存在电池容量过大的现象，有一定的再生能力。因此，容量衰减曲线将略有波动，而不是单调下降。这种容量再生的波动对健康预测提出了更高的技术要求。需要从电池的外部参数中提取一些可靠且准确的特征，以实现可靠的电池老化预测。

图2：6号电池的DTV曲线。a GS 和 SG 方法平滑 DTV 曲线的比较；b GS和SG方法平滑的DTV微分曲线比较

图 2a分别为第 6 号电池第一个循环中的原始 DTV 曲线以及两种信号处理方法的结果。显然，两个平滑的结果是相似的，但SG滤波方法在放大图像中的滤波效果更为稳定，在从DTV曲线中捕捉峰值点方面表现突出。图 2b 中将基于 SG方法 的 DTV 微分曲线与基于 GS 方法的 DTV 微分曲线进行了比较。显然，基于 SG 的方法的微分曲线波动较小，这意味着基于 SG 的方法可以提供出色的滤波性能。所以在工作中，使用SG 滤波方法来平滑 DTV 曲线。

图3：6号电池在不同循环下的DTV曲线和特征变量。a 不同循环次数下的 DTV 曲线。b 从 DTV 曲线中提取特征 (F1-F6)。c 所选特征变量（F1、F3 和 F5）随循环次数的变化。d 所选特征变量（F2、F4 和 F6）随循环次数的变化

图3a为数据平滑后，6号电池在整个老化过程中的DTV曲线演变。很明显，曲线上有两个峰和一个谷。峰谷的高度和位置随着电池循环次数的增加而变化。因此，可以根据峰谷的高度和位置提取特征，以反映电池老化。图3b中将DTV曲线第一峰、第一谷、第二峰的坐标分别为[F1，F2]、[F3，F4]和[F5，F6]。图3c、d为6号电池的特征变量随着循环次数的增加而变化的过程。可以看出特征变量的曲线变化不是平滑的，而是有一些波动，符合电池容量再生的现象。同时，考虑到实际应用，电池在使用浅放电/充电时仍然可以获得这些特性，不仅可以延长电池寿命，还可以提高安全性和可靠性。

图4：不同电池容量和特征变量的皮尔逊相关性分析：a 5号电池；b 6号电池；c 7号电池；d 18号电池

图4为电池容量和六个特征变量的相关性分析结果。在这项工作中，需要寻找与电池容量有强相关性的特征变量。在此相关性分析中，应强调六个特征变量与电池容量的相关性结果。相关系数越大，特征变量与电池容量越相关。比较F1到F6的结果，F1、F3和F5与电池容量老化密切相关。因此，利用这三个特征建立了电池老化模型。

图5：基于 LSTM 的电池 SOH 和 RUL 估计框架

图5 显示了所提出的电池老化模型的工作过程，该过程由四个部分组成：特征提取、时间序列构建、SOH 和 RUL 估计以及误差分析。第一部分完成了模型训练数据的提取。首先，从 NASA 数据集中提取电压、温度和容量数据。之后，根据电压和滤波后的温度数据计算并绘制 DTV 曲线，并基于 SG 算法对 DTV 曲线进行滤波，以减少原始数据集中测量噪声的影响。最后，从DTV曲线中提取6个与波峰和波谷相关的特征，并根据皮尔逊相关分析对这些特征进行进一步过滤，确定DTV曲线的两个波峰和一个波谷的位置，作为模型输入。第二部分构造输入数据以满足LSTM网络格式的要求，即通过DTV曲线以时间序列的形式提取三个特征，具体过程可见图6。第三部分以LSTM网络为核心构建电池老化模型，完成模型的训练和测试。这里将第二部分构建的时间训练分为两部分，即训练数据集和测试数据集。在模型训练过程中，以训练数据集的三个特征时间序列为输入，以一个容量数据集为输出。RMSprop方法和Dropout方法分别用于提高收敛速度和抑制过拟合现象。第四部分，对电池老化模型的预测结果进行了误差分析，以评估模型的准确性。对训练数据集第三部分的模型预测和容量数据进行误差分析，包括平均绝对误差（MAE）分析、均方根误差（RMSE）分析和箱线图分析，用于定量分析所提出的电池健康预测模型。

图6 ：时序数据构建

图6详细讨论了输入数据从一维向量到二维矩阵再到三维张量的构造过程。DTV曲线的每个周期提取一个包含3个特征（F1、F3、F5）和1个SOH的一维向量，其中3个特征是输入，电池容量是输出。不同周期的一维向量数据共同构成一个二维矩阵。以1号电池（包含168个充电/放电循环）为例，二维矩阵的形状为168×4，其中包含训练和测试网络所需的所有原始数据以及由此产生的误差分析。时间序列分两步构建。首先，从上述二维矩阵中依次提取多个矩阵段，选择序列长度（N），这些矩阵段的形状为N×4，不同矩阵段之间存在重叠。之后，这些矩阵段被重构为具有选定浴尺寸（M）的三维张量，其形状为 M×N×4。这个三维张量可以满足构建的电池老化模型的输入数据格式要求。

图7：30% 训练数据和 70% 测试数据的 SOH 和 RUL 估计结果。a 5号电池，b 6号电池，c 7号电池，d 18号电池；e 四个电池的 MAE 和 RMSE 分析；f 四个电池的箱线图分析

图 7.中SOH 分析结果有两个图例， “Real SOH”是指基于老化实验的实际电池健康水平，“Estimated SOH”是指本文提出的基于LSTM方法的估计结果。图 7a-d 电池 SOH 估计的详细结果，可见电池SOH估计结果具有相当好的准确性和稳定性，并且准确估计了容量反弹现象，这显示出优于其他研究的优势。这是因为所提出的电池老化预测方法从 DTV 曲线的波峰和波谷中提取模型输入特征，这可以反映当前发生相变的阶段，从而反映当前电池容量衰减或反弹的程度。从结果中也可以看出，一开始的误差比较大，这可能与那个时期的特征相关性较弱有关。由于电池之间的不一致，不同的电池与特征的相关性不同。但是，这种一开始有偏差，然后逐渐收敛到真实值的现象，也表现出良好的鲁棒性。每个电池的真实 RUL 和估计 RUL 也显示在图 7a、c 和 d 中，可以看出电池 #5、#7 和 #18 的结果非常接近，相差 8、7 和 2分别循环。需要注意的是，在图 7b 中，没有给出电池 #6 的 RUL 结果。这是因为该电池的 SOH 随着周期下降过快，并且在测试数据集的起点之前已经低于 EOL，即 0.8。在接下来的两次估计结果中都会出现同样的现象，不再重复相同的解释。图 7e为分别使用 MAE 和 RMSE 来分析 SOH 估计中的误差。这里，MAE 是实际测量值和估计的 SOH 之间的绝对差异的平均值，它可以是对该方法的粗略评估。RMSE是误差平方和的均值的平方根，可以弥补MAE对异常值不敏感的问题。从结果可以看出，除了#5电池之外，所有电池的SOH估计误差都小于1.6%。图 7f箱线图避免了极端异常的影响，并提供了误差分布条件的可视化表示。箱线图中的小黑框代表 MAE。箱线图通过最大值、最小值、中值、上四分位数和下四分位数显示误差分布的特征。可以看出，下四分位数的结果在 1% 左右，上四分位数的结果在 2%左右。误差分析表明，估计结果的误差很小，说明该方法在这种情况下具有较好的准确性。

图8：40% 训练数据和 60% 测试数据的 SOH 和 RUL 估计结果。a 5号电池，b 6号电池，c 7号电池，d 18号电池；e 四个电池的 MAE 和 RMSE 分析；f 四个电池的箱线图分析。

图 8为40% 训练数据和 60% 测试数据的 SOH 和 RUL 估计结果。显然，估计结果比图7具有更好的准确性和稳定性，对容量反弹现象的估计也更加准确。每个电池的真实 RUL 和估计 RUL 也显示在图 8a、c 和 d 中。其中，只有#5电池的RUL估计值下降了一个周期，其余的与真实值相等，表明准确度更好。如图 8e 所示，MAE 和 RMSE 用于分析 SOH 估计的误差。从结果可以看出，除了#5电池之外的所有电池，SOH估计的误差都小于1%。箱线图如图 8f 所示。除了#5电池，劣四分位数的结果在 0.3% 左右，上四分位数的结果在 1% 左右。误差分析表明，选择的训练数据越多，准确率越高。而且很明显，每个电池的预测效果是不同的，这是由于电池之间的不一致性导致的特征相关性不同造成的。

图9：50% 训练数据和 50% 测试数据的 SOH 和 RUL 估计结果。a 5号电池，b 6号电池，c 7号电池，d 18号电池；e 四个电池的 MAE 和 RMSE 分析；f 四个电池的箱线图分析。

图 9为50% 训练数据和 50% 测试数据的 SOH 和 RUL 估计结果。显然，SOH 估计结果是三种情况中最准确的。每个电池的真实 RUL 和估计 RUL 也显示在图 9a、c 和 d 中。从图7、8、9三种情况的 RUL 估计结果可以得出结论，输入的训练数据越多，预测的 RUL 越准确。图 9e 为SOH 估计的误差的MAE 和 RMSE 分析。可以看出，所有电池的 SOH 估计误差均小于 0.8%。图 9f 中下四分位数的结果在 0.25% 左右，上四分位数的结果在 0.75% 左右。误差分析表明，当更多的数据用于训练时，SOH 和 RUL 估计的准确性和精度都会提高。在实际应用中，如果有足够的数据可用，则应尽可能使用更高比例的数据进行模型训练，以获得最满意的预测精度。但是，当使用 30% 的数据进行训练时，预测结果仍然具有相当不错的准确率。也就是说，设计的电池老化模型具有早期预测RUL的能力。

【全文小结】

1.用DTV法分析电池老化过程中的材料相变的热熵变化规律

2.基于热熵变化规律，筛选表征电极材料老化过程中的关键信号特征

3.利用筛选特征训练LSTM神经网络

4.电池SOH估计与RUL预测结果分析

5.全文总结与未来应用展望

【作者简介】