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Analytical Chemistry: 脱氧核酶衍生的适体反向调节共价-有机框架的两种酶活性,用于铀的比色分析

日期: 来源:MOFs在线收集编辑:科研小组



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全文简介
纳米酶是具有模拟酶活性的纳米材料。已知DNA可以以不同的方式与各种纳米酶相互作用,增强或抑制纳米酶的活性,可用于开发各种生物传感器。在本工作中,我们合成了一种光敏共价有机框架(Tph-BT)作为纳米酶,其氧化酶和过氧化物酶的活性可以通过单链DNA (ssDNA)的表面修饰来反向调节,用于UO22+的比色检测。Tph-BT表现出优异的氧化酶活性和弱的过氧化物酶活性,并且令人惊讶地发现UO22+特异性DNA适体可以显著抑制氧化酶活性,同时大大增强过氧化物酶活性。本发明的UO22+与DNA适体相互作用形成二级结构,并从Tph-BT的表面脱离,从而恢复Tph-BT的酶活性。基于DNA适体对Tph-BT两种酶活性的反向调节作用,可以构建一种新型的“关-开”和“开-关”传感平台,用于UO22+的比色分析。这项研究表明,ssDNA可以有效地调节单个COFs的不同类型的酶活性,实现肉眼对放射性核素的灵敏和选择性的比色分析。
简介


(a)Tph-BT的SEM图像。(b)Tph-BT、Tph和BT的FTIR光谱。(c)Tph、BT和Tph-BT的HOMO和LUMO的可视化。



(a)氧化酶活性和(b)Tph-BT过氧化物酶活性的不同反应系统的吸收光谱和图片。



(A)不同浓度(0-1000 nM)的UO22+特异性DNA试剂的TMB-COF系统的UV-COF系统的相应图片。(b)在最佳条件下,吸收率变化(ΔA)与UO22+特异性DNA试剂浓度的剂量反应曲线。(c)添加一系列不同浓度的UO22DNAaptamer浓度固定在300 nM,用于UO22+检测。



(A)不同浓度(0-1000 nM)的UO22+特异性DNA试剂的TMB-H2O2-COF系统的相应图像。(b)在最佳条件下吸收率变化(ΔA)与UO22+特异性DNA试剂浓度的剂量反应曲线。(c)添加一系列不同浓度的UO22+DNAaptamer浓度固定在1000 nM,用于UO22+检测。



UO22+和不同的金属离子对DNA试剂修饰Tph-BT的氧化酶(a)和过氧化物酶活性(b)的影响。金属离子的浓度在(a)中为60μM,在(b)中为150μM。



(a)几种清除剂对Tph-BT氧化TMB的影响。(b)不同系统的TEMP-1O2自旋加合物EPR光谱。(c)不同反应条件下TA溶液的荧光光谱。(d)不同系统DMPO-OH加合物EPR信号。


相关成果以“DNAzyme-Derived Aptamer Reversely Regulates the Two Types of Enzymatic Activities of Covalent–Organic Frameworks for the Colorimetric Analysis of Uranium”,发表在国际学术期刊“Analytical Chemistry”上。

文献链接:点击阅读原文

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.2c05329


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