研途Max+ 2022-07-31 07:07 发表于福建

调节供体-受体(D-A)聚合物的分子结构是提高光活性的一种有前途的策略。

近日，武汉理工大学曹少文教授通过超分子化学结合随后的煅烧处理的策略合成了一种多孔纳米棒状D-A聚合物。

摘要：调节给体-受体(D-A)聚合物的分子结构是改善其光活性的一种有前景的策略。本文通过超分子化学结合后续煅烧处理的方法合成了一种多孔纳米棒状D-A聚合物。该聚合物由苯环(D)和三嗪(A)组成，它们通过酰胺键(−CONH−)连接。−CONH−进一步部分裂纹成氰基(−C≡N) (A)在煅烧下。苯与三嗪的比值可以通过改变焙烧气氛来调节−C≡N的含量。这种分子结构调控可以调控D-A聚合物的能带结构，使其具有独特的多孔纳米棒状形貌，从而实现双电子氧还原和双电子水氧化，提高激子分裂、o2吸附和活化。这些优点协同确保了在纯水中高效稳定的光催化h2o2生产。

文章要点

1）该聚合物由通过酰胺键(-CONH-)连接的苯环(D)和三嗪(A)组成。煅烧时，-CONH-进一步部分裂解成氰基(-C≡N) (A)。苯与三嗪的比例可以通过改变煅烧气氛来调节-C≡N含量。

2）这种分子结构的调控可以调节D-A聚合物的能带结构，赋予其独特的多孔纳米棒状形貌。密度泛函理论(DFT)计算揭示了微结构的调节促进了光致激子的离解，并改善了O2在-C≡N上的吸附和活化。

3）实验结果显示，D-A聚合物用于纯水中的光催化H2O2产量得到显著提高。这种改进的策略不仅将微结构工程工具箱扩展到D-A聚合物，而且开发了一种简单的方法，其具有短的制造时间并且不使用贵金属催化剂来合成用于光催化能量转换的高效D-A聚合物。

参考文献

Chao Yang, et al, Calcination-regulated Microstructures of Donor-Acceptor Polymers towards Enhanced and Stable Photocatalytic H2O2 Production in Pure Water, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202208438

https://doi.org/10.1002/anie.202208438