硫元素具有超高的理论比容量，而硫在锂硫（Li-S）电池中的实际应用受到氧化还原动力学缓慢和严重穿梭效应的严重阻碍。通过合理的结构设计提高硫主体的催化活性是解决这些问题的关键。

来自南开大学的学者首次引入了由高折射率刻面（HIFs）结合的凹面纳米立方体（CNC）镍铂（Ni-Pt）合金作为Li-S电池硫的核心催化剂。结果表明，均匀分散在石墨烯上的CNC Ni-Pt合金微晶表现出较高的电化学活性，可驱动中间锂多硫化物向固体放电产物的转化。得益于HIF的加速氧化还原动力学，正极在1 C速率下1000次循环中提供0.025%的低容量阻尼。特别是，以正极为活性物质的高可逆容量（8.8 mg cm−2）和低电解质使用量（5 μL mgs−1）可实现664.9 mAh g−1正极的高可逆容量。这项工作的重点是通过调节核心催化剂的暴露面来提高硫主体的催化活性，并为Li-S电池中主体材料的结构优化提供了新的途径。相关文章以“Nickel–Platinum Alloy Nanocrystallites with High-Index Facets as Highly Effective Core Catalyst for Lithium–Sulfur Batteries”标题发表在Advanced Functional Materials。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202200893

图1. a)本文 所制备合金纳米微晶的XRD 图谱。b) SEM，c) HRSEM（插图：相应模型），和 d) CNC Ni-Pt 合金的 TEM 图像。e,f) CNC Ni-Pt 合金的 TEM、HRTEM 图像和 SAED 图案。g–i) STEM 图像和相应的 EDS 映射。j) CNC Ni-Pt合金微晶和 {410} 晶面的原子模型。

图2. a,b) CNC Ni-Pt/G 主机的 SEM 图像。c) 所制备的硫基复合材料的 XRD 图谱。d) 基于 BET 方法的主体和硫基复合材料的表面积值。e-h) S/CNC Ni-Pt/G 复合材料的 SEM 图像和元素 Ni、Pt 和 S 的 EDS 映射。

图3. a) S/G、S/NC Ni-Pt/G 和 S/CNC Ni-Pt/G 正极在 0.1 mV s -1时的 CV 曲线。b，c）分别来自 CV 曲线的正极和负极过程的部分放大图。d,e) 各种正极的放电-充电曲线和相应的电位间隙。f，g）分别在 0.1 和 1 C 速率下的循环性能。h) 不同电极的倍率性能。i,j) 贫电解质和高硫负载条件下的循环性能。

图4. Li 2 S 4、Li 2 S 6和 Li 2S 8在 a) 石墨烯、b) Ni-Pt {100} 和 c) Ni-Pt {410} 晶面上最稳定的几何构型。d) 不同基质上吸附能的比较。e) 硫反应过程的能量分布。f) Li 2 S 6分解的能量分布。

图5. a) 目测确认和 b) Li2 S 6溶液与各种吸附剂接触 6 小时后的紫外-可见光谱。c,e,g) NC Ni-Pt/G 和 d,f,h) CNC Ni-Pt/G 的 Ni 2p、Pt 4f 和 S 2p XPS 光谱。

图6. a-c) 碳纸、NC Ni-Pt 和 CNC Ni-Pt 电极在不同温度下的奈奎斯特图。d)基于 EIS 测试的Rct与温度的关系。e) 正极过程的 Tafel 图。f）具有各种电极的Li 2 S 6对称电池的EIS测试。g-i) Li 2 S 在不同电极上的沉积和 j-l) 溶解行为。

图7. LiPS 转化和 Li 2S 2 /Li 2 S 在不同晶面边界的 Ni-Pt 合金主体上沉积的示意图。

本文首次制备了以HIF为界的精心设计的CNC Ni-Pt合金微晶作为Li-S电池的核心催化剂。凹立方Ni-Pt合金纳米晶不仅对可溶性LiPS表现出适度的化学吸附，而且加速了中间LiPS和固体放电产物的转化，从而增强了硫正极的氧化还原动力学。得益于HIFs的卓越催化活性，S/CNC Ni–Pt/G正极以0.1 C速率的全硫正极为活性材料，可提供783.3 mAh g−1的正极的高比容量，并以1 C速率循环1000次，每循环0.025%的低容量阻尼。此外，在高硫负荷为8.8 mgs cm−2和低电解质使用量为5 μL mgs−1的情况下，可以获得664.9 mAh g-1正极的高可逆容量。这项工作强调了具有暴露HIF的合金催化剂在提高硫正极电化学活性方面的有效性，这一概念为Li-S电池中高效催化主体的结构设计提供了新的机会。（文：SSC）

本文来自微信公众号“材料科学与工程”。欢迎转载请联系，未经许可谢绝转载至其他网站。