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来源：科学百晓生收集编辑：Chan
▲第一作者：Jun-Feng Wang, Lin Liu, Xiao-Di Liu
通讯作者：Xiao-Di Liu，Jin-Shi Xu，Eugene Gregoryanz，Chuan-Feng Li通讯单位： 中国科学院固体物理研究所，中国科学与技术大学https://doi.org/10.1038/s41563-023-01477-5压力诱导的磁性相变正成为研究热点，因为它是检测金刚石砧在中高压下超导行为的一种手段，但由于样品室的体积小，确定样品的局部磁性是一个挑战。钻石中氮空位中心的光学检测磁共振最近被用于现场检测压力诱发的相变。然而，由于它们的四个取向轴和随温度变化的零场分裂，解释这些光学检测的磁共振光谱仍然具有挑战性。本研究关注了4H碳化硅中植入的硅空位缺陷的光学和自旋特性，这些缺陷表现出单轴和与温度无关的零场分裂。利用这一技术，本研究观察了Nd2Fe14B在约7 GPa的磁相变，并绘制了超导体YBa2Cu3O6.6的临界温度-压力相图。这些结果突出了基于硅空位的量子传感器在高压下进行现场磁检测的潜力。▲图1| SiC砧板的示意图和VSi缺陷随压力变化的光学特性1、本研究实验中使用的实验配置如图1a所示。首先，本研究描述了高压下VSi缺陷的光学和自旋特性。图1b显示了高压下缺陷的能级。720纳米的激光将电子从基态泵浦到声子边带，环境压力下的零声子线（ZPL）为916纳米。在高压下，ZPL和自旋态D都发生了变化。2、图1c中显示了缺陷在三种不同压力下的室温光致发光光谱。VSi缺陷的光致发光光谱随着压力的增加而发生了蓝移。然后本研究关注了VSi缺陷的平均计数与压力的关系。由于单光子计数模块在较短的波长上具有较高的检测效率，计数随着压力从环境压力增加到8 GPa而增加（图1d）。然后，随着压力增加到大约25 GPa，计数开始减少。3、同时，本研究观察到随着压力的增加，ODMR对比度也在下降（图2a）。本研究推测，光子计数和ODMR对比度的下降都与4H-SiC的晶格畸变有关，并由其驱动，这是由高压下的不均匀性和压缩偏差引起的。由于压缩造成的硅空位的概率密度和电子结构的改变也可能导致光子计数和ODMR对比度的下降。1、本研究关注了高压下VSi缺陷的自旋特性。图2a显示了在零外磁场下的ODMR光谱。零压力下的ODMR峰值为72.4 ± 0.3 MHz，这可能是由于在制备SiC砧板时的应变造成的，这种效应以前也被观察到过。随着压力的增加，共振频率转移到更高的频率，与金刚石中NV中心的ODMR信号一致。在SiC晶体的宏观压缩中，局部结构的扭曲和VSi自旋之间距离的减小促使共振频率随着压力的增加而转移到更高的数值。2、如图2b所示，平均D随压力线性增加，系数为0.31±0.01 MHz GPa-1，这比钻石中NV中心的14.6 MHz GPa-1的系数小得多。较小的斜率有利于直接观察大压力范围内ODMR信号的转移。小斜率的原因是半整数VSi缺陷（S = 3/2）的退化，这使得它对应变波动相对不敏感。3、通过对VSi缺陷的相干控制，人们可以检测磁性材料的噪声光谱。图2c显示了使用标准脉冲序列在环境压力下对拉比振荡的测量。从拟合中推断出的拉比频率是9 MHz。图2d,e显示了VSi缺陷在环境压力和15.1 GPa下的自旋回波测量，产生的相干时间T2分别为7.8±0.9微秒和7.3±0.7微秒。这两个值与以前的结果一致。4、图2f总结了T2在25GPa以内作为压力的函数：T2在25GPa以下保持不变，这与钻石中的NV中心的数值相似。▲图3|利用浅层VSi缺陷检测Nd2Fe14B磁体的压力诱导磁相转变1、具有 VSi 缺陷的 SiC 砧可用于研究材料在压缩下的磁性和超导特性。本研究利用 ODMR 光谱研究了普通磁体 Nd2Fe14B 的压力诱导磁相变。将少量 Nd2Fe14B 样品放置在尖底表面。尖底表面上植入的浅 VSi 缺陷和 Nd2Fe14B 样品的共聚焦扫描显微镜图像如图 3a 所示。为了有效检测样品的磁场，选择靠近样品的位置（黑色虚线勾勒出的区域）作为检测位置，用黑色十字表示。作为比较，远程位置（用蓝色十字表示）是参考位置。在实验中，施加了强度为198 G的c轴（垂直于底尖）磁场Bc。不同压力下检测位置的局部磁场矢量的三个示意图如图3b所示。BNdFeB 和 Btot 分别代表 Nd2Fe14B 样品的磁场和 VSi 缺陷上的总磁场。2、另外，本研究利用标准锁定技术去检测 ODMR 信号。每个频率的积分时间约为 5s，总测量时间约为 580s。在压缩过程中检测到的位置和参考处的代表性 ODMR 信号如图 3c 所示。还测量了每个压力下参考位置的 ODMR 信号，反映了 Bc 的强度。检测位置的 ODMR 共振频率在 5.1 GPa 时没有变化，但随后在 6.7 GPa 时突然转移到更高的频率。3、由于 Btot 和 Bc 都可以从每个压力下测量的 ODMR 光谱中推导出来，本研究将 Nd2Fe14B 样品的磁场计算为 |Btot−Bc|并将其绘制在图 3d 中。样品在压缩（蓝色方块）和减压（红点）过程中的磁场如图 3d 所示。从 ODMR 频率可以看出，样品磁场随着压力增加到大约 6 GPa 保持不变，但随后在大约 7 GPa 时急剧下降。这一现象表明 Nd2Fe14B 样品在 ~7 GPa 下从铁磁相可逆地转变为顺磁相，与文献非常吻合。▲图4|利用植入的VSi缺陷测量超导体YBa2Cu3O6.6的温度-压力相图1、最近，研究人员已将极端条件应用于合成和研究新型超导材料，据报道临界温度远高于 200 K。作为概念验证实验，本研究使用具有 VSi 缺陷的 SiC 压砧检测了著名超导体 YBa2Cu3Ox在不同压力和低温下的超导相变。YBa2Cu3Ox 是一种具有不同氧浓度 (x) 的 II 型高 Tc 超导体。选择 YBa2Cu3O6.6 是因为它具有高 Tc 和显着的 Tc-压力曲线。YBa2Cu3O6.6 样品是通过常规热处理方法在内部合成的。VSi 缺陷和尖底上的 YBa2Cu3O6.6 样品的共聚焦扫描显微镜图像如图 4a 所示。为了测量超导体磁矩，首先在零磁场中将超导体冷却到其 Tc 以下，然后施加小的 c 轴磁场 (7.7 G) 以产生 VSi 缺陷的塞曼分裂。2、ODMR 测量是在温度升高时进行的。原始 ODMR 光谱与一个压力点 (9 GPa) 的温度如图 4b 所示。在 9 GPa 时，分裂在 95 K 时经历了突然的阶梯状变化（图 4c）。这是迈斯纳效应的表现，表明样品进入了与样品的超导性相关的抗磁状态。红线表示使用 sigmoid 函数拟合数据点：S(T) = a + b/(1 + exp[−(T − Tc)/δTc])，其中 a、b 和 δTc 是拟合参数。9 GPa 下的拟合 Tc 为 95.2 ± 0.2 K，这与之前的结果非常一致。综上所述，本研究在高压下利用植入式VSi缺陷组合在SiC基砧板电池中实现了对磁性材料的原位磁检测。通过研究植入的VSi缺陷的光学和自旋特性，本研究发现光致发光光谱有一个蓝移，在高压下平均计数减少。同时，D随着压力的增加而增加，其系数很小，为0.31 MHz GPa-1，这比金刚石中的NV中心的系数要小得多。此外，自旋相干时间不随压力变化，这对于探测高压下没有直接磁信号的磁性材料的噪声光谱至关重要。利用这些结果，在室温下用ODMR方法检测了磁体Nd2Fe14B样品在6-10GPa范围内的压力引起的磁相变。最后，本研究通过ODMR技术在低温下绘制了超导体YBa2Cu3O6.6的Tc-压力相图。https://www.nature.com/articles/s41563-023-01477-5