第一作者：Zihan Shen, Mengqiu Cao

通讯作者：Qingshan Zhu, Huigang Zhang

单位：中国科学院过程工程研究所

在锂-硫（Li-S）电池中，多硫化物的缓慢转化和穿梭效应仍然是阻碍其实际应用的主要问题。为了提升转化速率并抑制穿梭效应，亟需开发高效的催化剂。然而，对催化反应过程认知的不足阻碍了对催化材料的设计，这使得Li-S电池的发展陷入了瓶颈。基于此，中国科学院过程工程研究所Qingshan Zhu, Huigang Zhang等人从理论层面研究了NiAs-to-MnP型转变对CoP_1-xS_x电子结构的调控机制以及对其催化活性的影响规律。

研究发现，与催化剂产生相互作用的活性金属离子，其d轨道结构对于吸附和催化过程起到了决定性作用：适度变形的d_z²-、d_xz-和d_yz-轨道构成了五配位的金字塔结构，这使得他们表现出更加优异的催化反应活性。随后，通过静电纺丝将实验制得的催化剂与单质硫封装于碳化纳米纤维中，构筑成链装纳米反应器并用作Li-S电池电极材料。

实验结果表明，这种Li-S电池在经过1000次循环使用过程中，每个循环的衰减率仅为0.031%；同时，当硫的负载率高达10 mg cm^-2时，电池容量高达887.4 mA h g^–1。本研究所提出的材料结构调控方法和理论分析为Li-S催化剂的合理设计提供了强有力的方法支撑。

图1 催化剂设计示意图

图2 催化剂电子结构及其与多硫化物相互作用的理论分析

图3 用于多硫化物转化的CNF纳米反应器的制备和表征

图4 负载催化剂的纳米纤维电极的电化学性能

 图5 Li−S电池循环后表征分析

参考文献：

ACS Nano 2023 17 (3), 3143-3152

DOI: 10.1021/acsnano.2c12436