钙钛矿型发光二极管(LED)，由于其快速增长的外量子效率(EQE)而受到广泛关注。大多数的钙钛矿型发光二极管的高EQEs是在低电流密度（<1 mA cm-2）和低亮度下实现的，而在高亮度下的效率降低和快速退化，抑制了它的实际应用。
鉴于此，近日，中国科学技术大学崔林松及剑桥大学Neil C. Greenham等研究者在Nature上发表题为“Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range”的研究成果。
概述
本研究通过引入一种多功能分子，同时去除钙钛矿膜中的非辐射区域，并抑制钙钛矿在电荷转移界面上的发光猝灭，最终实现了钙钛矿LEDs在高亮度下优异的性能。结果表明，该LEDs在800 nm发射近红外光下，在33 mA cm−2时显示的峰值EQE为23.8%，且在高达1000 mA cm-2的高电流密度下也能保持超过10%的EQEs。同时，在脉冲循环中，即使在4000 mA cm−2的超高电流密度下，也保持了16%的EQE，以及超过3200 W s−1 m−2的高发光。在初始亮度为107 W s−1 m−2的情况下，实现了32小时的运行半衰期，这代表了在高亮度下EQEs超过20%的钙钛矿LEDs的最佳稳定性。在高亮度下展示高效稳定的钙钛矿LEDs是迈向商业化的重要一步，并为传统LEDs技术开辟了新的机会。
图文导读
该研究团队设计开发了一种多功能分子稳定剂2-(4-甲砜基苯基)乙胺（MSPE）用来精准调控钙钛矿材料的光电性能、晶体行为和形态学性质，大幅提升钙钛矿LED在高亮度下的效率和稳定性（图1）。
图1|钙钛矿型LED的结构与性能
MSPE通过氢键和配位键与钙钛矿中的组分相互作用，有效调控钙钛矿的结晶生长过程，提高了薄膜的结晶性和晶粒的规整性（图2）
图2|钙钛矿膜的特性及其分子相互作用
并实现对钙钛矿表/界面缺陷有效钝化，大幅提升钙钛矿薄膜的发光效率和发光均一性（图3）
图3|钙钛矿薄膜的载流子动力学
另一方面，MSPE分子间通过氢键诱导形成自组装结构，抑制了传输层界面低能态的形成，消除了传输层界面对钙钛矿材料发光的淬灭（图4）。本研究用560 nm的激光选择性激发钙钛矿结构的多层膜体系，测量了钙钛矿结构的发光衰减动力学。当多聚TPD或TFB存在于钙钛矿样品上时，PL衰减更快。
图4|钙钛矿/电荷传输层异质结的时间分辨光谱分析
小结
综上所述，本工作设计了一种多功能分子MSPE来控制钙钛矿薄膜的光电、晶体和形貌特性。MSPE提高了结晶度并去除了钙钛矿薄膜中的非辐射暗区。同时，不连续钙钛矿晶粒之间MSPE的自组装消除了器件中的界面淬灭途径。全面抑制薄膜和器件中的非辐射路径能够实现高效明亮的钙钛矿LED，在高亮度下EQE超过20%的钙钛矿LEDs中具有最佳的循环稳定性。研究结果表明，低温溶液可处理的钙钛矿LEDs具有在高亮度下实现高效率和超越传统LEDs技术的潜力。
参考文献
Sun, Y., Ge, L., Dai, L. et al. Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05792-4
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